Продукты деления ядра и их радиоактивность

Введение

Атомы или частицы, образующиеся при ядерном делении.

Продукты ядерного деления – это атомные фрагменты, остающиеся после того, как большое атомное ядро подвергается ядерному делению. Обычно большое ядро, такое как ядро урана, делится на два меньших ядра, вместе с несколькими нейтронами, выделением тепловой энергии (кинетической энергии ядер) и гамма-лучей. Эти два меньших ядра и являются продуктами деления. (См. также Продукты деления (по элементам)). Около 0,2–0,4% делений являются тройными делениями, в результате которых образуется третье легкое ядро, такое как гелий-4 (90%) или тритий (7%). Сами продукты деления обычно нестабильны и, следовательно, радиоактивны. В силу относительно большого содержания нейтронов по отношению к атомному номеру, многие из них быстро подвергаются бета-распадy. Это высвобождает дополнительную энергию в виде бета-частиц, антинейтрино и гамма-лучей. Таким образом, события деления обычно приводят к бета- и гамма-излучению, которое начинается немедленно после деления, хотя это излучение не производится непосредственно самим процессом деления. Образующиеся радионуклиды имеют различный период полураспада и, следовательно, различаются по радиоактивности. Например, стронций-89 и стронций-90 образуются в сопоставимых количествах при делении, и каждое ядро распадается посредством бета-излучения. Однако период полураспада 90Sr составляет 30 лет, а 89Sr – 50,5 дня. Таким образом, за 50,5 дня, необходимых для распада половины атомов 89Sr, излучается такое же количество бета-частиц, как и количество распадов, в то время как менее 0,4% атомов 90Sr распадаются, излучая лишь 0,4% бета-частиц. Интенсивность радиоактивного излучения максимальна для радионуклидов с самым коротким периодом полураспада, хотя они и распадаются быстрее всего. Кроме того, менее стабильные продукты деления менее склонны к распаду до стабильных нуклидов, а вместо этого распадаются на другие радионуклиды, которые подвергаются дальнейшему распаду и излучению, увеличивая выход излучения. Именно эти продукты с коротким периодом полураспада представляют непосредственную опасность отработавшего ядерного топлива, а выделяемая излучением энергия также генерирует значительное тепло, которое необходимо учитывать при хранении отработавшего топлива. Поскольку образуются сотни различных радионуклидов, начальный уровень радиоактивности быстро снижается по мере распада короткоживущих радионуклидов, но никогда не прекращается полностью, поскольку долгоживущие радионуклиды составляют все большую долю оставшихся нестабильных атомов. Фактически, продукты с коротким периодом полураспада настолько преобладают, что 87% из них распадаются до стабильных изотопов в течение первого месяца после извлечения из активной зоны реактора.

Формирование и распад

Сумма атомной массы двух атомов, образовавшихся при делении одного делящегося атома, всегда меньше атомной массы исходного атома. Это происходит потому, что часть массы теряется в виде свободных нейтронов, а после удаления кинетической энергии продуктов деления (то есть охлаждения продуктов для извлечения тепла, выделяемого реакцией), масса, соответствующая этой энергии, также теряется из системы и, следовательно, кажется "пропавшей" в охлажденных продуктах деления. Поскольку ядра, способные легко подвергаться делению, особенно богаты нейтронами (например, 61% нуклонов в уране-235 – это нейтроны), начальные продукты деления часто содержат больше нейтронов, чем стабильные ядра той же массы (например, стабильный цирконий-90 содержит 56% нейтронов, а нестабильный стронций-90 – 58%). Поэтому начальные продукты деления могут быть нестабильными и обычно претерпевают бета-распад, чтобы достичь стабильной конфигурации, превращая нейтрон в протон при каждом бета-излучении. (Продукты деления не распадаются посредством альфа-распада.) Некоторые нейтроноизбыточные и короткоживущие начальные продукты деления распадаются обычным бета-распадом (это источник заметного периода полураспада, обычно от нескольких десятых до нескольких секунд), за которым следует немедленное испускание нейтрона возбужденным дочерним ядром. Этот процесс является источником так называемых запаздывающих нейтронов, которые играют важную роль в управлении ядерным реактором. Первые бета-распадные процессы протекают быстро и могут высвобождать высокоэнергетические бета-частицы или гамма-излучение. Однако, по мере приближения продуктов деления к стабильным ядерным состояниям, последний или два распада могут иметь большой период полураспада и высвобождать меньше энергии.

Радиоактивность с течением времени

Продукты деления имеют период полураспада 90 лет (самарий-151) или меньше, за исключением семи долгоживущих продуктов деления, период полураспада которых составляет 211 100 лет (технеций-99) или более. Следовательно, общая радиоактивность смеси чистых продуктов деления быстро уменьшается в течение первых нескольких сотен лет (определяемая продуктами с коротким периодом полураспада), прежде чем стабилизироваться на низком уровне, который практически не меняется в течение сотен тысяч лет (определяемая семью долгоживущими продуктами). Такое поведение чистых продуктов деления, из которых удалены актиниды, отличается от распада топлива, которое все еще содержит актиниды. Это топливо производится в так называемом "открытом" (то есть без ядерной переработки) ядерном топливном цикле. У ряда этих актинидов период полураспада попадает в промежуточный диапазон от 100 до 200 000 лет, что создает определенные трудности при планировании хранения таких непереработанных топлив открытого цикла в этом временном интервале. Сторонники ядерных топливных циклов, направленных на полное выгорание актинидов посредством деления, таких как интегральный быстрый реактор и реактор с жидким солевым теплоносителем, используют этот факт для утверждения, что через 200 лет их ядерные отходы будут не более радиоактивны, чем исходная урановая руда. Продукты деления испускают бета-излучение, в то время как актиниды – преимущественно альфа-излучение. Многие из них также испускают гамма-излучение.

Сдавайтесь

Каждое деление родительского атома производит уникальный набор атомов продуктов деления. Однако, хотя отдельное деление непредсказуемо, продукты деления статистически предсказуемы. Количество любого конкретного изотопа, образующегося при одном делении, называется его выходом, и обычно выражается в процентах от числа делений родительского ядра; таким образом, суммарный выход составляет 200%, а не 100%. (Фактическая сумма несколько превышает 200%, что связано с редкими случаями тройного деления.) Продукты деления включают в себя все элементы от цинка до лантаноидов, однако большинство из них концентрируется в двух пиках. Один пик наблюдается в области (выраженной атомными массами от 85 до 105) стронция до рутения, а другой – в области теллура до неодима (выраженной атомными массами от 130 до 145). Выход зависит как от родительского атома, так и от энергии инициирующего нейтрона. В общем случае, чем выше энергия состояния, подвергающегося ядерному делению, тем больше вероятность того, что два осколка деления будут иметь близкие массы. Следовательно, с увеличением энергии нейтронов и/или энергии делящегося атома, углубление между двумя пиками становится менее выраженным. Например, кривая выхода в зависимости от массы для 239Pu имеет менее глубокое углубление, чем для 235U при использовании тепловых нейтронов. Кривые для деления более тяжелых актиноидов демонстрируют еще менее выраженное углубление. В крайних случаях, таких как 259Fm, наблюдается только один пик; это следствие преобладания симметричного деления, обусловленного эффектами ядерных оболочек. На соседнем рисунке показано типичное распределение продуктов деления при делении урана. Следует отметить, что при расчетах для построения этого графика активация продуктов деления не учитывалась, и предполагалось, что деление происходит мгновенно, а не в течение определенного промежутка времени. На этой столбчатой диаграмме представлены результаты для различных времен охлаждения (время после деления). Благодаря стабильности ядер с четным числом протонов и/или нейтронов, кривая выхода в зависимости от элемента не является гладкой, а имеет тенденцию к чередованию. При этом кривая выхода в зависимости от массового числа является гладкой.

Производство

Небольшое количество продуктов деления образуется естественным образом в результате либо спонтанного деления природного урана, которое происходит с низкой частотой, либо в результате нейтронов, образующихся при радиоактивном распаде или реакциях с частицами космических лучей. Микроскопические треки, оставляемые этими продуктами деления в некоторых природных минералах (преимущественно в апатите и цирконе), используются в методе датирования по трекам деления для определения времени охлаждения (кристаллизации) горных пород. Эффективный диапазон датирования методом составляет от 0,1 до >1,0 млрд лет, в зависимости от используемого минерала и концентрации урана в нем. Примерно 1,5 миллиарда лет назад в урановом месторождении в Африке естественный ядерный реактор работал в течение нескольких сотен тысяч лет и произвел около 5 тонн продуктов деления. Эти продукты деления сыграли важную роль в подтверждении факта существования естественного реактора. Продукты деления образуются при взрывах ядерного оружия, причём их количество зависит от типа оружия. Основным источником продуктов деления являются ядерные реакторы. В современных ядерных энергетических реакторах около 3% урана в топливе превращается в продукты деления как побочный продукт выработки энергии. Большинство этих продуктов деления остаются в топливе, если не происходит повреждение топливных элементов или ядерная авария, либо топливо не подвергается переработке.

Реакторы

Коммерческие ядерные реакторы работают в состоянии, близком к самозатухающему быстрому субкритическому состоянию. Определенные продукты деления распадаются в течение секунд или минут, выделяя дополнительные запаздывающие нейтроны, критически важные для поддержания критичности. Примером служит бром-87 с периодом полураспада около минуты. Работа в этом запаздывающем критическом состоянии обеспечивает достаточно медленное изменение мощности для осуществления ручного и автоматического управления. Подобно противопожарным клапанам, регулирующим перемещение тлеющих углей к новому топливу, контрольные стержни перемещаются по мере выгорания ядерного топлива со временем. В ядерном реакторе основными источниками радиоактивности являются продукты деления, а также актиниды и продукты активации. Продукты деления дают основную часть радиоактивности в течение первых нескольких сотен лет, в то время как актиниды преобладают примерно через 10³–10⁵ лет после использования топлива. Большинство продуктов деления остаются вблизи мест своего образования. Они важны для работы реактора не только потому, что некоторые из них производят запаздывающие нейтроны, полезные для управления реактором, но и потому, что некоторые являются поглотителями нейтронов, подавляющими ядерную реакцию. Накопление поглотителей нейтронов определяет срок службы топливного элемента в реакторе. Распад продуктов деления также выделяет тепло, которое сохраняется даже после остановки реактора и прекращения деления. Это остаточное тепло необходимо отводить после остановки; потеря охлаждения привела к повреждению реакторов на Три-Майл-Айленд и Фукусиме. Если оболочка топливных элементов повреждена и образуются отверстия, продукты деления могут просачиваться в первичный теплоноситель. В зависимости от химических свойств они могут оседать внутри реактора или перемещаться по контуру теплоносителя, для удаления которых предусмотрены системы контроля химического состава. В хорошо спроектированном энергетическом реакторе, работающем в нормальных условиях, радиоактивность теплоносителя очень низкая. Изотоп, ответственный за большую часть гамма-излучения на предприятиях по переработке топлива (и на Чернобыльской АЭС в 2005 году), – цезий-137. Йод-129 является основным радиоактивным изотопом, выделяемым при переработке отработавшего топлива. В ядерных реакторах цезий-137 и стронций-90 обнаруживаются вдали от топлива, поскольку они образуются в результате бета-распада благородных газов (ксенон-137 с периодом полураспада 3,8 минуты и криптон-90 с периодом полураспада 32 секунды), что позволяет им откладываться вдали от топлива, например, на контрольных стержнях.

Ядерные реакторы

Некоторые продукты деления распадаются с выделением запаздывающих нейтронов, что важно для управления ядерным реактором. Другие продукты деления, такие как ксенон-135 и самарий-149, обладают высоким сечением поглощения нейтронов. Поскольку ядерный реактор должен поддерживать баланс между скоростью образования и поглощения нейтронов, продукты деления, поглощающие нейтроны, склонны "отравлять" или глушить реактор; это контролируется поглощающими добавками и регулирующими стержнями. Накопление ксенона-135 во время остановки или работы на малой мощности может настолько "отравить" реактор, что затруднит его перезапуск или помешает нормальному управлению реакцией при перезапуске или восстановлении полной мощности. Это сыграло ключевую роль в Чернобыльской катастрофе.

Ядерное оружие

Ядерное оружие использует деление как частичный или основной источник энергии. В зависимости от конструкции оружия и места взрыва относительная значимость радиоактивности продуктов деления будет варьироваться по сравнению с радиоактивностью продуктов активации в общей радиоактивности выпадений. Непосредственные продукты деления от деления ядерного оружия в основном такие же, как и от любого другого источника деления, с незначительной зависимостью от конкретного расщепляющегося нуклида. Однако очень короткое время реакции влияет на конкретный изотопный состав, образующийся при взрыве атомной бомбы. Например, соотношение ¹³⁴Cs/¹³⁷Cs предоставляет простой способ различать выпадения от взрыва и продукты деления от энергетического реактора. При ядерном делении почти не образуется цезия-134 (поскольку ксенон-134 стабилен). Цезий-134 образуется в результате нейтронной активации стабильного цезия-133, который, в свою очередь, образуется при распаде изотопов в изобарной цепочке (A = 133). Таким образом, при мгновенной критичности, к моменту прекращения нейтронного потока времени будет недостаточно для образования цезия-133. В то время как в энергетическом реакторе достаточно времени для распада изотопов в изобарной цепочке с образованием цезия-133, образовавшийся цезий-133 может быть активирован с образованием цезия-134 только в случае длительной критичности. Согласно учебнику Джири Халы, радиоактивность смеси продуктов деления в атомной бомбе в основном обусловлена короткоживущими изотопами, такими как йод-131 и барий-140. Примерно через четыре месяца наибольшую долю радиоактивного материала составляют церий-141, цирконий-95/ниобий-95 и стронций-89. Через два-три года основными источниками радиоактивности являются церий-144/празеодим-144, рутений-106/родий-106 и прометий-147. Через несколько лет излучением преобладают стронций-90 и цезий-137, а в период от 10 000 до 1 миллиона лет – технеций-99.

Применение

Некоторые продукты деления (например, 137Cs) используются в медицинских и промышленных радиоактивных источниках. Ион 99TcO4− (пертехнетат) может реагировать с поверхностью стали, образуя коррозионностойкий слой. Таким образом, эти металлокислородные анионы выступают в роли анодных ингибиторов коррозии, пассивируя стальную поверхность. Образование 99TcO2 на поверхности стали – один из факторов, замедляющих высвобождение 99Tc из контейнеров с ядерными отходами и ядерного оборудования, утерянного до дезактивации (например, ядерных реакторов подводных лодок, затонувших в море). Аналогичным образом, выброс радиоактивного йода при серьезной аварии на атомной электростанции может быть замедлен за счет адсорбции на металлических поверхностях внутри станции. Значительная часть исследований по химии йода, которая могла бы происходить во время крупной аварии, уже проведена.

Распад

Для расщепления урана-235 преобладающими радиоактивными продуктами деления являются изотопы йода, цезия, стронция, ксенона и бария. Угроза уменьшается с течением времени. Места, где радиационные поля когда-то представляли непосредственную смертельную опасность, такие как большая часть Чернобыльской АЭС в первый день аварии и эпицентры атомных бомбардировок в Японии, осуществленных США (через 6 часов после детонации), теперь относительно безопасны, поскольку радиоактивность снизилась до низкого уровня. Многие продукты деления распадаются через короткоживущие изотопы с образованием стабильных изотопов, но значительное количество радиоизотопов имеет период полураспада более суток. Радиоактивность в смеси продуктов деления изначально в основном обусловлена короткоживущими изотопами, такими как 131I и 140Ba; примерно через четыре месяца наибольшую долю составляют 141Ce, 95Zr/95Nb и 89Sr, а примерно через два-три года – 144Ce/144Pr, 106Ru/106Rh и 147Pm. В дальнейшем основными радиоизотопами становятся 90Sr и 137Cs, за которыми следует 99Tc. В случае выброса радиоактивности из энергетического реактора или отработавшего ядерного топлива выделяется лишь часть элементов; в результате изотопный состав радиоактивности существенно отличается от состава при ядерном взрыве на открытом воздухе, где рассеиваются все продукты деления.

Контрмеры отходов

Целью радиационной готовности к чрезвычайным ситуациям является защита населения от последствий воздействия радиации после ядерной аварии или взрыва. Эвакуация – наиболее эффективная защитная мера. Однако, если эвакуация невозможна или даже под вопросом, то наилучшую защиту обеспечат местные укрытия от радиоактивных выпадений и другие меры предосторожности.

Йод

Важно как минимум три изотопа йода. 129I, 131I (радиойод) и 132I. Ядерные испытания в открытой атмосфере и авария на Чернобыльской АЭС привели к выбросу йода-131. Кратковременные изотопы йода особенно опасны, поскольку щитовидная железа накапливает и концентрирует йодид – как радиоактивный, так и стабильный. Поглощение радиойода может привести к острым, хроническим и отсроченным последствиям. Острые эффекты от высоких доз включают тиреоидит, а хронические и отсроченные – гипотиреоз, узлы щитовидной железы и рак щитовидной железы. Показано, что активный йод, высвобожденный в результате аварий на Чернобыльской АЭС и «Маяке», привел к увеличению заболеваемости раком щитовидной железы в бывшем Советском Союзе. Одной из мер защиты от риска, связанного с радиойодом, является прием йодида калия (KI) перед воздействием радиойода. Нерадиоактивный йодид «насыщает» щитовидную железу, что приводит к меньшему накоплению радиойода в организме. Прием йодида калия снижает воздействие радиойода на 99% и является разумным и недорогим дополнением к убежищам от радиоактивных осадков. Недорогая альтернатива коммерчески доступным таблеткам йода – насыщенный раствор йодида калия. Долгосрочное хранение KI обычно осуществляется в форме кристаллов реактивной чистоты. Применение известных веществ, вызывающих зоб, также может использоваться в качестве профилактики для снижения биоаккумуляции йода (будь то питательный нерадиоактивный йод-127 или радиоактивный йод, радиойод – чаще всего йод-131, поскольку организм не различает различные изотопы йода). Ионы перхлората, распространенный загрязнитель воды в США из-за аэрокосмической промышленности, снижают поглощение йода и, следовательно, классифицируются как вещества, вызывающие зоб. Ионы перхлората являются конкурентным ингибитором процесса активного отложения йодида в фолликулярные клетки щитовидной железы. Исследования с участием здоровых взрослых добровольцев показали, что при уровнях выше 0,007 миллиграмма на килограмм массы тела в день (мг/(кг·день)) перхлорат начинает временно подавлять способность щитовидной железы поглощать йод из кровотока («ингибирование поглощения йодида», следовательно, перхлорат является известным веществом, вызывающим зоб). Снижение пула йодидов под действием перхлората оказывает двойной эффект – снижение избыточного синтеза гормонов и гипертиреоза, с одной стороны, и снижение синтеза ингибиторов щитовидной железы и гипотиреоза, с другой. Перхлорат остается полезным в однократном применении в тестах, измеряющих выведение радиойодида, накопленного в щитовидной железе в результате различных нарушений дальнейшего метаболизма йодида в щитовидной железе. Лечение тиреотоксикоза (включая болезнь Грейвса) 600–2000 мг перхлората калия (430–1400 мг перхлората) ежедневно в течение нескольких месяцев или дольше ранее было распространенной практикой, особенно в Европе, и использование перхлората в более низких дозах для лечения проблем со щитовидной железой продолжается и сегодня. Хотя первоначально использовалось 400 мг перхлората калия, разделенных на четыре или пять ежедневных доз, и было признано эффективным, более высокие дозы были введены, когда было обнаружено, что 400 мг/день недостаточно для контроля тиреотоксикоза у всех пациентов. Профилактика с использованием воды, содержащей перхлорат в концентрации 17 ppm, что соответствует 0,5 мг/кг массы тела в день, при весе 70 кг и потреблении 2 литров воды в день, снижает исходное поглощение радиойода на 67%. Однако, когда среднее поглощение перхлората у работников предприятий по производству перхлората, подвергшихся наибольшему воздействию, оценивалось примерно в 0,5 мг/кг массы тела в день, как указано выше, ожидается снижение поглощения йода на 67%. Тем не менее, исследования хронического воздействия на работников до сих пор не выявили каких-либо отклонений в функции щитовидной железы, включая поглощение йода. Это может быть связано с достаточным ежедневным воздействием или потреблением здорового йода-127 среди работников и коротким 8-часовым биологическим периодом полураспада перхлората в организме. В случае выброса радиойода прием профилактического йодида калия, если он доступен, или даже йодата, должен иметь приоритет над введением перхлората и будет первой линией защиты населения от выброса радиойода. Однако, в случае выброса радиойода, слишком масштабного и распространенного, чтобы его можно было контролировать с помощью ограниченных запасов йодида и йодата для профилактики, добавление ионов перхлората в водоснабжение или распространение таблеток перхлората послужит дешевой и эффективной второй линией защиты от канцерогенной биоаккумуляции радиойода. Прием лекарств, вызывающих зоб, как и йодида калия, также не лишен опасностей, таких как гипотиреоз. Однако во всех этих случаях, несмотря на риски, преимущества профилактики при вмешательстве с использованием йодида, йодата или перхлората перевешивают серьезный риск развития рака, связанный с биоаккумуляцией радиойода в регионах, где радиойодом достаточно загрязнена окружающая среда.

Цезий

Чернобыльская авария привела к выбросу большого количества изотопов цезия, которые распространились на обширной территории. 137Cs – изотоп, вызывающий долгосрочную обеспокоенность, поскольку он сохраняется в верхних слоях почвы. Растения с поверхностной корневой системой склонны поглощать его на протяжении многих лет. Поэтому трава и грибы могут накапливать значительное количество 137Cs, который затем может передаваться человеку по пищевой цепи. Одной из наиболее эффективных мер противодействия в молочном животноводстве против 137Cs является глубокая вспашка почвы, перемешивающая ее. Это помещает 137Cs вне досягаемости поверхностных корней травы, что снижает уровень радиоактивности в траве. Кроме того, удаление верхних нескольких сантиметров почвы и ее захоронение в неглубоком траншее снизит дозу облучения для людей и животных, поскольку гамма-излучение от 137Cs будет ослабевать при прохождении через почву. Чем глубже и дальше траншея, тем выше степень защиты. Удобрения, содержащие калий, можно использовать для разбавления цезия и ограничения его поглощения растениями. В животноводстве еще одним способом противодействия 137Cs является добавление в корм животных берлинской лазури. Это соединение действует как ионообменник. Цианид настолько прочно связан с железом, что употребление человеком нескольких граммов берлинской лазури в день безопасно. Берлинская лазурь сокращает биологический период полураспада (в отличие от ядерного периода полураспада) цезия. Физический или ядерный период полураспада 137Cs составляет около 30 лет. У человека биологический период полураспада цезия обычно составляет от одного до четырех месяцев. Дополнительным преимуществом берлинской лазури является то, что цезий, выводимый из организма животных с экскрементами, находится в форме, недоступной для растений, что предотвращает его повторное поглощение. Для лечения животных, включая людей, требуется специальная марка берлинской лазури. Попытки использовать пигментную марку, применяемую в красках, не дали положительных результатов.

Стронций

Добавление извести в почвы с низким содержанием кальция может снизить поглощение стронция растениями. Аналогично, в районах с низким содержанием калия внесение калийных удобрений может уменьшить поглощение цезия растениями. Однако к таким обработкам известью или калийными удобрениями следует приступать с осторожностью, поскольку они могут значительно изменить химический состав почвы, что приведет к изменению растительного покрова территории.

Проблемы со здоровьем

Для введения радионуклидов в организм наиболее важным путем является пероральное поступление. Нерастворимые соединения не всасываются в кишечнике и вызывают только локальное облучение перед их выведением. Однако растворимые формы демонстрируют широкий диапазон процентов всасывания. Изотоп Вид излучения Период полураспада Всасывание в ЖКТ Стронций-90/иттрий-90 β 28 лет 30% Цезий-137 β, γ 30 лет 100% Прометий-147 β 2,6 года 0,01% Церий-144 β, γ 285 дней 0,01% Рутений-106/родий-106 β, γ 1,0 год 0,03% Цирконий-95 β, γ 65 дней 0,01% Стронций-89 β 51 день 30% Рутений-103 β, γ 39,7 дней 0,03% Ниобий-95 β, γ 35 дней 0,01% Церий-141 β, γ 33 дня 0,01% Барий-140/лантан-140 β, γ 12,8 дней 5% Йод-131 β, γ 8,05 дней 100% Тритий β 12,3 года 100%