Нейтронные поглотители в ядерных реакторах

Введение

Вещество, способное поглощать большое количество нейтронов в активной зоне реактора.

В таких областях применения, как ядерные реакторы, нейтронный поглотитель (также называемый нейтронным ядом или ядерным поглотителем) – это вещество с большим сечением поглощения нейтронов. В подобных случаях поглощение нейтронов обычно является нежелательным эффектом. Однако материалы, поглощающие нейтроны, также называемые ядами, намеренно вводятся в некоторые типы реакторов для снижения высокой реактивности исходной загрузки свежего топлива. Некоторые из этих ядов истощаются по мере поглощения нейтронов в процессе работы реактора, в то время как другие остаются относительно постоянными. Захват нейтронов продуктами деления с коротким периодом полураспада известен как реакторное отравление, а захват нейтронов продуктами деления с длительным периодом полураспада или стабильными изотопами – как реакторный шлак.

Отравления, вызванные преходящим делением

Некоторые из продуктов деления, образующихся в ходе ядерных реакций, обладают высокой способностью поглощения нейтронов, такие как ксенон-135 (микроскопическое сечение σ = 2 000 000 барнов (b); до 3 миллионов барнов в реакторных условиях) и самарий-149 (σ = 74 500 b). Поскольку эти два «яда» – продукты деления – поглощают нейтроны из реактора, они влияют на коэффициент использования тепловых нейтронов и, следовательно, на реактивность. Отравление активной зоны реактора этими продуктами деления может стать настолько серьезным, что цепная реакция прекратится. Ксенон-135 особенно сильно влияет на работу ядерного реактора, поскольку является самым мощным известным поглотителем нейтронов. Невозможность запуска реактора из-за накопления ксенона-135 (максимум достигается примерно через 10 часов) иногда называют «запуском, заблокированным ксеноном». Период времени, в течение которого реактор не может преодолеть влияние ксенона-135, называется временем «мертвой зоны» ксенона или временем простоя из-за отравления. В периоды устойчивой работы при постоянном уровне потока нейтронов концентрация ксенона-135 достигает своего равновесного значения для данной мощности реактора примерно через 40–50 часов. При увеличении мощности реактора концентрация ксенона-135 первоначально снижается, поскольку увеличивается выгорание на новом, более высоком уровне мощности. Таким образом, динамика ксенонового отравления важна для стабильности распределения потока и геометрического распределения мощности, особенно в больших по размерам реакторах. Поскольку 95% ксенона-135 образуется в результате распада йода-135, период полураспада которого составляет 6–7 часов, производство ксенона-135 остается постоянным; в этот момент концентрация ксенона-135 достигает минимума. Затем концентрация возрастает до равновесного значения для нового уровня мощности за то же время, примерно 40–50 часов. Величина и скорость изменения концентрации в течение первых 4–6 часов после изменения мощности зависят от начального уровня мощности и от величины изменения уровня мощности; изменение концентрации ксенона-135 тем больше, чем больше изменение уровня мощности. При снижении мощности реактора процесс обратный. Поскольку самарий-149 не является радиоактивным и не удаляется в результате распада, он представляет собой проблемы, несколько отличающиеся от тех, которые возникают при работе с ксеноном-135. Равновесная концентрация (и, следовательно, эффект отравления) достигает равновесного значения в процессе работы реактора примерно через 500 часов (около трех недель), и поскольку самарий-149 стабилен, концентрация остается практически постоянной в процессе работы реактора. Другим проблемным изотопом, который накапливается, является гадолиний-157, с микроскопическим сечением σ = 200 000 b.

Some of the fission products generated during nuclear reactions have a high neutron absorption capacity, such as xenon 135 (microscopic cross section σ = 2,000,000 barns (b); up to 3 million barns in reactor conditions) and samarium 149 (σ = 74,500 b). Because these two fission product poisons remove neutrons from the reactor, they will affect the thermal utilization factor and thus the reactivity. The poisoning of a reactor core by these fission products may become so serious that the chain reaction comes to a standstill. Xenon 135 in particular tremendously affects the operation of a nuclear reactor because it is the most powerful known neutron poison. The inability of a reactor to be restarted due to the buildup of xenon 135 (reaches a maximum after about 10 hours) is sometimes referred to as xenon precluded start up. The period of time in which the reactor is unable to override the effects of xenon 135 is called the xenon dead time or poison outage. During periods of steady state operation, at a constant neutron flux level, the xenon 135 concentration builds up to its equilibrium value for that reactor power in about 40 to 50 hours. When the reactor power is increased, xenon 135 concentration initially decreases because the burn up is increased at the new, higher power level. Thus, the dynamics of xenon poisoning are important for the stability of the flux pattern and geometrical power distribution, especially in physically large reactors. Because 95% of the xenon 135 production is from iodine 135 decay, which has a 6 to 7 hour half life, the production of xenon 135 remains constant; at this point, the xenon 135 concentration reaches a minimum. The concentration then increases to the equilibrium for the new power level in the same time, roughly 40 to 50 hours. The magnitude and the rate of change of concentration during the initial 4 to 6 hour period following the power change is dependent upon the initial power level and on the amount of change in power level; the xenon 135 concentration change is greater for a larger change in power level. When reactor power is decreased, the process is reversed. Because samarium 149 is not radioactive and is not removed by decay, it presents problems somewhat different from those encountered with xenon 135. The equilibrium concentration (and thus the poisoning effect) builds to an equilibrium value during reactor operation in about 500 hours (about three weeks), and since samarium 149 is stable, the concentration remains essentially constant during reactor operation. Another problematic isotope that builds up is gadolinium 157, with microscopic cross section of σ = 200,000 b.

Накопление ядов, образовавшихся в результате деления

Существует множество других продуктов деления, которые, вследствие их концентрации и сечения захвата тепловых нейтронов, оказывают отравляющее воздействие на работу реактора. По отдельности они не имеют существенного значения, но в совокупности оказывают значительный эффект. Их часто характеризуют как суммарные отравляющие продукты деления, которые накапливаются в реакторе в среднем со скоростью 50 барн на каждое деление. Накопление отравляющих продуктов деления в топливе в конечном итоге приводит к потере эффективности, а в некоторых случаях – к неустойчивости. Фактически, накопление реакторных отравляющих веществ в ядерном топливе определяет срок службы ядерного топлива в реакторе: задолго до того, как произойдут все возможные деления, накопление долгоживущих нейтронопоглощающих продуктов деления подавляет цепную реакцию. Именно поэтому ядерная переработка является полезной деятельностью: твердое отработавшее ядерное топливо содержит около 97% исходного делящегося материала, присутствующего в свежеизготовленном ядерном топливе. Химическое разделение продуктов деления восстанавливает топливо для повторного использования. Другие потенциальные подходы к удалению продуктов деления включают твердое, но пористое топливо, позволяющее продуктам деления выходить наружу, а также жидкое или газообразное топливо (реактор на расплавленных солях, водный гомогенный реактор). Они облегчают проблему накопления продуктов деления в топливе, но создают дополнительную проблему безопасного удаления и хранения этих продуктов. Некоторые продукты деления сами по себе стабильны или быстро распадаются до стабильных нуклидов. Из (примерно полудюжины) продуктов деления со средним и длительным периодом полураспада некоторые, такие как [здесь должно быть название изотопа], предлагаются для ядерной трансмутации именно из-за их заметного сечения захвата. Другие продукты деления с относительно высоким сечением поглощения включают 83Kr, 95Mo, 143Nd, 147Pm. Выше этой массы даже многие изотопы с четным массовым числом имеют большое сечение поглощения, позволяя одному ядру последовательно поглощать несколько нейтронов. Деление более тяжелых актинидов приводит к образованию большего количества тяжелых продуктов деления в лантаноидном диапазоне, что увеличивает общее сечение поглощения нейтронов продуктами деления. В быстром реакторе ситуация с отравлением продуктами деления может существенно отличаться, поскольку сечения поглощения нейтронов могут различаться для тепловых и быстрых нейтронов. В быстром реакторе RBEC M с охлаждением расплавленным свинцом и висмутом продукты деления, на долю которых приходится более 5% от общего захвата нейтронов продуктами деления, в порядке убывания, следующие: 133Cs, 101Ru, 103Rh, 99Tc, 105Pd и 107Pd в активной зоне, при этом 149Sm заменяет 107Pd на 6-м месте в размножающем покрытии.

There are numerous other fission products that, as a result of their concentration and thermal neutron absorption cross section, have a poisoning effect on reactor operation. Individually, they are of little consequence, but taken together they have a significant effect. These are often characterized as lumped fission product poisons and accumulate at an average rate of 50 barns per fission event in the reactor. The buildup of fission product poisons in the fuel eventually leads to loss of efficiency, and in some cases to instability. In practice, buildup of reactor poisons in nuclear fuel is what determines the lifetime of nuclear fuel in a reactor: long before all possible fissions have taken place, buildup of long lived neutron absorbing fission products damps out the chain reaction. This is the reason that nuclear reprocessing is a useful activity: solid spent nuclear fuel contains about 97% of the original fissionable material present in newly manufactured nuclear fuel. Chemical separation of the fission products restores the fuel so that it can be used again. Other potential approaches to fission product removal include solid but porous fuel which allows escape of fission products and liquid or gaseous fuel (molten salt reactor, aqueous homogeneous reactor). These ease the problem of fission product accumulation in the fuel, but pose the additional problem of safely removing and storing the fission products. Some fission products are themselves stable or quickly decay to stable nuclides. Of the (roughly half a dozen each) medium lived and long lived fission products, some, like , are proposed for nuclear transmutation precisely because of their non negligible capture cross section. Other fission products with relatively high absorption cross sections include 83Kr, 95Mo, 143Nd, 147Pm. Above this mass, even many even mass number isotopes have large absorption cross sections, allowing one nucleus to serially absorb multiple neutrons. Fission of heavier actinides produces more of the heavier fission products in the lanthanide range, so the total neutron absorption cross section of fission products is higher. In a fast reactor the fission product poison situation may differ significantly because neutron absorption cross sections can differ for thermal neutrons and fast neutrons. In the RBEC M Lead Bismuth Cooled Fast Reactor, the fission products with neutron capture more than 5% of total fission products capture are, in order, 133Cs, 101Ru, 103Rh, 99Tc, 105Pd and 107Pd in the core, with 149Sm replacing 107Pd for 6th place in the breeding blanket.

Яды разложения

В дополнение к отравляющим продуктам деления, другие материалы в реакторе распадаются с образованием веществ, действующих как поглотители нейтронов. Примером этого является распад трития в гелий-3. Поскольку период полураспада трития составляет 12,3 года, обычно этот распад не оказывает существенного влияния на работу реактора из-за низкой скорости распада трития. Однако, если тритий образуется в реакторе и остается в нем во время длительной остановки продолжительностью в несколько месяцев, достаточное количество трития может распасться до гелия-3, что приведет к заметному увеличению отрицательной реактивности. Весь гелий-3, образовавшийся в реакторе в период остановки, будет удален в процессе последующей эксплуатации в результате реакции нейтрон-протон. Реакторы с тяжелой водой под давлением производят небольшое, но значительное количество трития в результате захвата нейтронов тяжелой водой в модераторе, который также распадается до гелия-3. Учитывая высокую рыночную стоимость как трития, так и гелия-3, тритий периодически извлекается из модератора/теплоносителя некоторых реакторов CANDU и продается с прибылью. Добавление бора в воду (введение борной кислоты в модератор/теплоноситель), которое обычно применяется в реакторах с легкой водой под давлением, также производит заметное количество трития посредством последовательных реакций (n, α) и 73Li(n,αn) или (в присутствии быстрых нейтронов) 73Li(n,2n)63Li и последующего 63Li(n,α)31T. Быстрые нейтроны также производят тритий непосредственно из бора посредством реакции 10B(n,2α)31T. Все ядерные реакторы производят определенное количество трития в результате тройного деления.

Контроль ядов

Во время работы реактора количество топлива в активной зоне монотонно уменьшается. Если реактор должен работать в течение длительного времени, при загрузке топлива необходимо добавлять топливо сверх того количества, которое требуется для точной критичности. Положительная реактивность, возникающая из-за избыточного топлива, должна компенсироваться отрицательной реактивностью, создаваемой материалами, поглощающими нейтроны. Одним из способов являются подвижные регулирующие стержни, содержащие нейтронопоглощающий материал, однако использование только регулирующих стержней для компенсации избыточной реактивности может быть нецелесообразным для конкретной конструкции активной зоны, поскольку может оказаться недостаточно места для самих стержней или их механизмов, особенно на подводных лодках, где пространство ограничено.

Огненные яды

Для контроля больших количеств избыточной реактивности топлива без регулирующих стержней в активную зону загружаются поглотители. Поглотители – это материалы с высоким сечением поглощения нейтронов, которые в результате поглощения нейтронов превращаются в материалы с относительно низким сечением поглощения. В процессе выгорания материала поглотителя отрицательная реактивность поглотителя уменьшается в течение срока службы активной зоны. В идеале, эти поглотители должны уменьшать свою отрицательную реактивность с той же скоростью, с которой уменьшается избыточная положительная реактивность топлива. Фиксированные поглотители обычно используются в виде соединений бора или гадолиния, которые формируются в отдельные ячейки решетки или пластины, либо вводятся в качестве добавок к топливу. Поскольку они обычно могут быть распределены более равномерно, чем регулирующие стержни, эти поглотители оказывают меньшее влияние на распределение мощности в активной зоне. Фиксированные поглотители также могут быть дискретно загружены в определенных местах активной зоны для формирования или управления профилями потока нейтронов, чтобы предотвратить чрезмерный поток и пики мощности вблизи определенных областей реактора. Однако в настоящее время для этих целей чаще используются непоглощающие (фиксированные) поглотители.

Растворимые яды

Растворимые яды, также называемые химическими добавками для регулирования реактивности, при растворении в воде-теплоносителе обеспечивают равномерное поглощение нейтронов в пространстве. Наиболее распространенным растворимым ядом в коммерческих водо-водяных реакторах (ВВР) является борная кислота, которую часто называют растворимым бором. Борная кислота в воде-теплоносителе снижает коэффициент использования тепловых нейтронов, что приводит к уменьшению реактивности. Изменяя концентрацию борной кислоты в воде-теплоносителе, в процессе, называемом бор-регулированием и разбавлением, можно легко изменять реактивность активной зоны. При увеличении концентрации бора (бор-регулирование) вода-теплоноситель/замедлитель поглощает больше нейтронов, добавляя отрицательную реактивность. При уменьшении концентрации бора (разбавление) добавляется положительная реактивность. Изменение концентрации бора в ВВР – медленный процесс, который в основном используется для компенсации выгорания топлива или накопления поглотителей нейтронов. Варьирование концентрации бора позволяет минимизировать использование регулирующих стержней, что приводит к более выровненному профилю нейтронного потока по активной зоне, чем при введении стержней. Более выровненный профиль потока достигается за счет отсутствия областей пониженного потока, которые возникали бы вблизи введенных регулирующих стержней. Эта система не получила широкого распространения, поскольку используемые химические вещества делают коэффициент реактивности по температуре замедлителя менее отрицательным. Все коммерческие типы ВВР, эксплуатируемые в США (Westinghouse, Combustion Engineering и Babcock & Wilcox), используют растворимый бор для контроля избыточной реактивности. Реакторы ВМС США и кипящие реакторы – нет. Известной проблемой борной кислоты является увеличение риска коррозии, что было продемонстрировано в инциденте 2002 года на АЭС Дэвис-Бессе. Растворимые яды также используются в системах аварийной остановки. Во время аварийной остановки (SCRAM) операторы могут вводить растворы, содержащие поглотители нейтронов, непосредственно в воду-теплоноситель реактора. Используются различные водные растворы, включая буру и нитрат гадолиния (Gd(NO3)3·xH2O).