Введение

Ядерное топливо, отработавшее в ядерном реакторе.

Отработанное ядерное топливо, иногда называемое использованным ядерным топливом, – это ядерное топливо, которое подверглось облучению в ядерном реакторе (обычно на атомной электростанции). Оно больше не пригодно для поддержания цепной ядерной реакции в обычном тепловом реакторе и, в зависимости от стадии ядерного топливного цикла, имеет иной изотопный состав, чем исходный.

Продукты расщепления

3% массы состоит из продуктов деления 235U и 239Pu (а также косвенных продуктов в цепочке распада); они рассматриваются как радиоактивные отходы или могут быть дополнительно выделены для различных промышленных и медицинских целей. Продукты деления включают в себя все элементы от цинка до лантаноидов; большая часть выхода деления сосредоточена в двух пиках: один – во втором переходном ряду (Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag), а другой – в более поздней части периодической таблицы (I, Xe, Cs, Ba, La, Ce, Nd). Многие продукты деления либо не являются радиоактивными, либо представляют собой лишь короткоживущие радиоизотопы, однако значительное количество из них – это средне- и долгоживущие радиоизотопы, такие как 90Sr, 137Cs, 99Tc и 129I. Ряд стран проводили исследования по разделению редких изотопов в отходах деления, включая "делительные платиноиды" (Ru, Rh, Pd) и серебро (Ag), с целью компенсации затрат на переработку; в настоящее время это не осуществляется в коммерческих масштабах. Продукты деления могут изменять тепловые свойства диоксида урана; оксиды лантаноидов, как правило, снижают теплопроводность топлива, в то время как металлические наночастицы незначительно повышают теплопроводность топлива.

Плутоний

Около 1% массы приходится на 239Pu и 240Pu, образующиеся в результате превращения 238U, что может рассматриваться как полезный побочный продукт или как опасные и нежелательные отходы. Одной из основных задач, связанных с нераспространением ядерного оружия, является предотвращение использования этого плутония государствами, не являющимися признанными ядерными державами, для создания ядерного оружия. Если реактор работал в нормальном режиме, плутоний является реакторного качества, а не оружейного: он содержит более 19% 240Pu и менее 80% 239Pu, что делает его менее пригодным для изготовления бомб. Если период облучения был коротким, плутоний является оружейного качества (более 93%).

Уран

96% массы составляет оставшийся уран: большая часть исходного 238U и небольшое количество 235U. Обычно содержание 235U составляет менее 0,8% массы, вместе с 0,4% 236U. Переработанный уран содержит 236U, который не встречается в природе; этот изотоп может служить своеобразным «отпечатком» отработавшего ядерного топлива. При использовании ториевого топлива для получения делящегося 233U, отработавшее ядерное топливо (ОЯТ) будет содержать 233U с периодом полураспада 159 200 лет (если этот уран не будет извлечен из ОЯТ химическим путем). Присутствие 233U повлияет на долгосрочный радиоактивный распад ОЯТ. По сравнению с топливом MOX, активность в течение примерно одного миллиона лет в ториевых циклах будет выше из-за присутствия не полностью распавшегося 233U. Для природного урана делящийся компонент начинается с концентрации 0,7% 235U. При выгрузке общий делящийся компонент составляет 0,5% (0,2% 235U, 0,3% делящегося 239Pu и 241Pu). Топливо выгружают не из-за полного истощения делящегося материала, а из-за накопления поглощающих нейтроны продуктов деления, что значительно снижает способность топлива поддерживать ядерную реакцию. Некоторые виды природного уранового топлива используют химически активные оболочки, такие как Magnox, и требуют переработки, поскольку их долгосрочное хранение и утилизация затруднены.

Незначительные актиноиды

Использованное ядерное топливо содержит следы минорных актинидов. Это актиниды, отличные от урана и плутония, такие как нептуний, америций и курий. Количество образующихся минорных актинидов существенно зависит от типа используемого топлива и условий его облучения. Например, использование MOX-топлива (239Pu в матрице 238U) вероятно приведет к образованию большего количества 241Am и более тяжелых нуклидов, чем топливо на основе урана/тория (233U в матрице 232Th). Для высокообогащенного топлива, применяемого в морских и исследовательских реакторах, изотопный состав будет меняться в зависимости от стратегии управления топливом в реакторе и режимов его эксплуатации.

Тепло распада отработанного топлива

Когда ядерный реактор остановлен и ядерная цепная реакция деления прекращена, значительное количество тепла всё ещё выделяется в топливе из-за бета-распада продуктов деления. По этой причине, в момент остановки реактора тепло распада составляет около 7% от предыдущей мощности активной зоны, если реактор имел длительную и стабильную историю работы. Примерно через 1 час после остановки тепло распада составляет около 1,5% от предыдущей мощности активной зоны. Через сутки тепло распада снижается до 0,4%, а через неделю – до 0,2%. Интенсивность выделения тепла распада продолжает медленно уменьшаться со временем. Отработанное ядерное топливо, извлечённое из реактора, обычно хранится в бассейне выдержки, заполненном водой, в течение года или более (на некоторых объектах – от 10 до 20 лет) для его охлаждения и защиты от радиоактивного излучения. Конструкции бассейнов выдержки обычно не используют пассивное охлаждение, а требуют принудительной циркуляции воды через теплообменники. В случае длительного прекращения принудительного охлаждения из-за аварийных ситуаций, вода в бассейне выдержки может выкипеть, что потенциально может привести к выбросу радиоактивных веществ в атмосферу.

Состав топлива и долгосрочная радиоактивность

Использование различных видов топлива в ядерных реакторах приводит к разному составу СНФ и, соответственно, к различным кривым активности. Долгоживущие радиоактивные отходы, образующиеся на завершающей стадии топливного цикла, особенно важны при разработке комплексного плана управления отходами для СНФ. При рассмотрении долгосрочного радиоактивного распада актиноиды в СНФ оказывают значительное влияние из-за их характерно длительного периода полураспада. Состав актиноидов в СНФ будет различаться в зависимости от типа топлива, используемого в ядерном реакторе. Примером этого является использование ядерного топлива с торием. Th-232 является воспроизводимым материалом, который может подвергаться захвату нейтрона и двум бета-минус распадам, что приводит к образованию делящегося U-233. Его радиоактивный распад существенно повлияет на долгосрочную кривую активности СНФ в течение примерно миллиона лет. Сравнение активности, связанной с U-233, для трех различных типов СНФ представлено на рисунке в правом верхнем углу. Рассматриваемые топлива: торий с плутонием реакторного качества (RGPu), торий с плутонием оружейного качества (WGPu) и смешанное оксидное топливо (MOX, без тория). Для RGPu и WGPu показано начальное количество U-233 и его распад в течение примерно миллиона лет. Это оказывает влияние на общую кривую активности трех типов топлива. Первоначальное отсутствие U-233 и его продуктов распада в топливе MOX приводит к снижению активности в области 3 на рисунке в правом нижнем углу, в то время как для RGPu и WGPu кривая остается выше из-за присутствия U-233, который еще не полностью распался. Ядерная переработка позволяет извлекать актиноиды из отработавшего топлива для их повторного использования или уничтожения (см. Долгоживущие продукты деления #Актиноиды).

Наночастицы благородных металлов и водород

Согласно работе электрохимика Дэвида У. Шусмита, наночастицы Mo, Tc, Ru и Pd оказывают сильное влияние на коррозию диоксида урана. Например, его исследования показывают, что при высокой концентрации водорода (H2) – возникающей вследствие анаэробной коррозии стальных отходов – окисление водорода на наночастицах оказывает защитное действие на диоксид урана. Этот эффект можно рассматривать как пример защиты с помощью жертвенного анода, где вместо реакции и растворения металлического анода потребляется газообразный водород.

Хранение, обработка и утилизация

Использованное ядерное топливо хранится либо в бассейнах выдержанного ядерного топлива (SFP), либо в сухих контейнерах. В Соединенных Штатах бассейны выдержанного ядерного топлива и контейнеры, содержащие отработанное топливо, расположены либо непосредственно на площадках атомных электростанций, либо на независимых установках хранения отработанного топлива (ISFSI). Установки ISFSI могут располагаться рядом с площадкой атомной электростанции или вдали от реактора (AFR ISFSI). Подавляющее большинство установок ISFSI хранят отработанное топливо в сухих контейнерах. В настоящее время операция Моррис является единственной установкой ISFSI с бассейном выдержанного ядерного топлива в Соединенных Штатах. Ядерная переработка может разделять отработанное топливо на различные комбинации переработанного урана, плутония, минорных актинидов, продуктов деления, остатков циркониевой или стальной оболочки, продуктов активации, а также реагентов или стабилизаторов, используемых в самой переработке. Если эти компоненты отработанного топлива будут повторно использованы, а дополнительные отходы, образующиеся как побочный продукт переработки, будут ограничены, переработка в конечном итоге может уменьшить объем отходов, подлежащих захоронению. В качестве альтернативы, непереработанное отработанное ядерное топливо может быть непосредственно захоронено как высокоактивные радиоактивные отходы. Соединенные Штаты планировали захоронение в глубоких геологических формациях, таких как хранилище ядерных отходов в Юка-Маунтин, где оно должно быть экранировано и упаковано для предотвращения его миграции в окружающую среду в течение тысяч лет. Однако 5 марта 2009 года министр энергетики Стивен Чу заявил на слушаниях в Сенате, что "площадка Юка-Маунтин больше не рассматривается как вариант для хранения отходов реакторов". Геологическое захоронение было одобрено в Финляндии с использованием процесса KBS 3. В Швейцарии Федеральный совет одобрил в 2008 году план создания глубокого геологического хранилища радиоактивных отходов.

Исправление

Водоросли показали селективность по отношению к стронцию в исследованиях, в то время как большинство растений, используемых в биоремедиации, не проявляют селективности между кальцием и стронцием, часто насыщаясь кальцием, который содержится в больших количествах в ядерных отходах. Стронций-90 – это радиоактивный побочный продукт, образующийся в ядерных реакторах, используемых в атомной энергетике. Он является компонентом ядерных отходов и отработавшего ядерного топлива. Период полураспада составляет около 30 лет, и он классифицируется как высокоактивные отходы. Исследователи изучали биоаккумуляцию стронция водорослями Scenedesmus spinosus в имитированных сточных водах. В исследовании утверждается о высокой селективной способности S. spinosus к биосорбции стронция, что позволяет предположить возможность его использования для очистки ядерных сточных вод. Исследование прудовой водоросли Closterium moniliferum с использованием нерадиоактивного стронция показало, что изменение соотношения бария и стронция в воде повышает селективность по отношению к стронцию. Ведутся дискуссии о том, насколько уязвимо отработавшее топливо, хранящееся в бассейнах, к таким происшествиям, как землетрясения или террористические атаки, которые потенциально могут привести к выбросу радиации. В редких случаях повреждения топливного элемента во время нормальной эксплуатации, первичный теплоноситель может проникнуть внутрь элемента. Визуальные методы обычно используются для контроля топливных сборок после облучения. После терактов 11 сентября Комиссия по ядерному регулированию ввела ряд правил, предписывающих защиту всех бассейнов хранения отработанного топлива от стихийных бедствий и террористических атак. В результате, бассейны хранения отработанного топлива облицованы стальной футеровкой и толстым слоем бетона и регулярно проверяются на устойчивость к землетрясениям, торнадо, ураганам и сейшам.