Ағылшыншамен салыстырыңыз: абзацты басыңыз — түпнұсқа терезеде ашылады. Абзац астындағы EN түймесі оны мәтін ішінде көрсетеді.
Кіріспе
Кванттық химияда шекті базалық жиынтықтарды қолданатын есептеулер базалық жиынтықтың суперпозициялық қатесіне (BSSE) ұшырайды. Бір-бірімен әрекеттесетін молекулалардың атомдары (немесе бір молекуланың әртүрлі бөліктері – молекулаішілік BSSE) бір-біріне жақындағанда, олардың базалық функциялары біртінде жақындасады. Әрбір мономер жақын жердегі басқа компоненттерден функцияларды "қарызға алады", бұл оның базалық жиынтығын арттырып, энергия сияқты туынды қасиеттерді есептеуді жақсартады. Егер жүйенің геометриясына байланысты жалпы энергия ең төменгі мәнге дейін азайтылса, аралас базалық жиынтықтардың жақын аралықтағы энергиясын араласпаған жиынтықтардың алыс аралықтағы энергиясымен салыстыру қажет, және осы сәйкессіздік қатеге алып келеді. Шегі жоқ базалық жиынтықтарды қолданудан басқа, BSSE-ді жоюдың екі тәсілі бар. Химиялық Гамильтон тәсілінде (ХХА) базалық жиынтықтың араласуына алдын ала жол берілмейді, дәстүрлі Гамильтонды араласуға мүмкіндік беретін барлық проекторларды қамтитын терминдер алынып тасталады. Қарсы салмақ тәсілінде (CP) BSSE барлық есептеулерді аралас базалық жиынтықтарды қолдана отырып қайтадан жүргізу арқылы есептеледі, содан кейін қате түзетілмеген энергиядан а posteriori шегеріледі. (Аралас базалық жиынтықтар "көлденең орбитальдарды" енгізу арқылы жүзеге асырылады, яғни электрондары мен протондары жоқ базалық жиынтық функциялары. Алайда, энергия бетінің әртүрлі аймақтарында түзетудің әсерінің сәйкес келмейтініне байланысты қарсы салмақпен түзетілген энергия бетін пайдаланудың белгілі бір қаупі бар екені көрсетілді. Сондай-ақ, CP тәсілін қолданғанда қате көбінесе үлкен болады, себебі жүйедегі орталық атомдар сыртқы атомдарға қарағанда барлық қол жетімді функциялармен араласуға көбірек мүмкіндік алады. Ал ХХА моделінде бұл орбитальдардың ішкі еркіндігі жоғары емес, сондықтан түзету барлық фрагменттерді тең қарастырады. Кез келген BSSE түзетулеріне тән қателер, BSSE-нің жалпы мәніне қарағанда үлкен базалық жиынтықтарда тез жоғалады.
In quantum chemistry, calculations using finite basis sets are susceptible to basis set superposition error (BSSE). As the atoms of interacting molecules (or of different parts of the same molecule intramolecular BSSE) approach one another, their basis functions overlap. Each monomer "borrows" functions from other nearby components, effectively increasing its basis set and improving the calculation of derived properties such as energy. If the total energy is minimised as a function of the system geometry, the short range energies from the mixed basis sets must be compared with the long range energies from the unmixed sets, and this mismatch introduces an error. Other than using infinite basis sets, two methods exist to eliminate the BSSE. In the chemical Hamiltonian approach (CHA), basis set mixing is prevented a priori, by replacing the conventional Hamiltonian with one in which all the projector containing terms that would allow mixing have been removed. In the counterpoise method (CP), the BSSE is calculated by re performing all the calculations using the mixed basis sets, and the error is then subtracted a posteriori from the uncorrected energy. (The mixed basis sets are realised by introducing "ghost orbitals", basis set functions which have no electrons or protons. It however has been shown that there is an inherent danger in using counterpoise corrected energy surfaces, due to the inconsistent effect of the correction in different areas of the energy surface. It also has been shown that the error is often larger when using the CP method since the central atoms in the system have much greater freedom to mix with all of the available functions compared to the outer atoms. Whereas in the CHA model, those orbitals have no greater intrinsic freedom and therefore the correction treats all fragments equally. The errors inherent in either BSSE correction disappear more rapidly than the total value of BSSE in larger basis sets.