Кіріспе

Статистикалық механикадағы бөлшектердің тығыздығының сипаттамасы

Статистикалық механикада бөлшектердің (атомдар, молекулалар, коллоидтар және т.б.) жүйесіндегі радиалдық үлестіру функциясы (немесе жұптық корреляциялық функция), эталондық бөлшектен қашықтыққа байланысты тығыздықтың өзгеруін сипаттайды. Егер берілген бөлшекті координаталардың басы O деп алсақ, ал бөлшектердің орташа сандық тығыздығы болса, онда O-дан қашықтықтағы жергілікті, уақыт бойынша орташа тығыздық тең болады . Бұл қарапайым анықтама гомогенді және изотроптық жүйе үшін ғана дұрыс. Жағдайдың жалпы жағдайы төменде қарастырылады. Ең қарапайым түсіндірмесі бойынша, бұл идеалдық газға қарағанда берілген эталондық бөлшектен қашықтықта бөлшек табу ықтималдығының өлшемі. Жалпы алгоритм бір бөлшектен және қашықтықта қанша бөлшек бар екенін анықтаудан тұрады. Бұл жалпы идея оң жақта көрсетілген, мұнда қызыл бөлшек – біздің эталондық бөлшегіміз, ал көк бөлшектер – орталықтары қызғылт түсті дөңгелек қабық ішінде орналасқан бөлшектер. Радиалдық үлестіру функциясы әдетте барлық бөлшек жұптары арасындағы қашықтықты есептеу және оларды гистограммаға жіктеу арқылы анықталады. Содан кейін гистограмма идеалдық газға қатысты нормаланады, онда бөлшектердің гистограммалары өзара байланыссыз болады. Үш өлшемді кеңістікте бұл нормалау жүйенің сандық тығыздығын шар қабықтың көлеміне көбейтуге тең, оны символдық түрде былай жазуға болады: .

Потенциалдық энергия функциясы белгілі болған жағдайда, радиалдық үлестіру функциясын Монте-Карло әдісі сияқты компьютерлік модельдеу әдістерімен немесе Орнштейн–Зернике теңдеуін қолдану арқылы, Перкус–Йевик жуықтамасы немесе Гипержелілі тізбек теориясы сияқты шамамен жабылу қатынастарын пайдаланып есептеуге болады. Оны сондай-ақ сәуле шашырату әдістерімен немесе дәстүрлі немесе конфокалды микроскопия арқылы жеткілікті үлкен (микрометрлік өлшемдегі) бөлшектерді тікелей көру арқылы эксперименттік жолмен анықтауға болады. Радиалдық үлестіру функциясы өте маңызды, себебі оны Кирквуд–Бафф ерітіндісі теориясын қолдану арқылы микроскопиялық ерекшеліктерді макроскопиялық қасиеттермен байланыстыруға болады. Сонымен қатар, Кирквуд–Бафф теориясын кері қолдану арқылы макроскопиялық қасиеттерден радиалдық үлестіру функциясының микроскопиялық ерекшеліктерін алуға болады. Радиалдық үлестіру функциясын Орнштейн–Зернике теңдеуін немесе құрылымдық оптимизацияланған потенциалды тазартуды қолдану арқылы потенциалдық энергия функциясын болжау үшін де кері аударуға болады.

Тәжірибелік

Нейтронды шашырату немесе рентгендік сәулелерді шашырату деректерін пайдалана отырып, оны жанама түрде (құрылымдық фактормен байланысы арқылы) анықтауға болады. Бұл әдіс өте қысқа қашықтықтарда қолданылуы мүмкін (атомдық деңгейге дейін), бірақ үлкен орындық және уақыттық орташалауды қажет етеді (үлгінің мөлшері және өлшеу уақыты бойынша). Осылайша, сұйық металдардан бастап зарядталған коллоидтарға дейінгі әртүрлі жүйелер үшін радиалды таралу функциясы анықталды. Эксперименттік деректерден радиалды таралу функциясына өту оңай емес және талдау өте күрделі болуы мүмкін. Сонымен қатар, дәстүрлі немесе конфокалды микроскопия арқылы бөлшектердің орналасуын анықтау арқылы радиалды таралу функциясын тікелей есептеуге болады. Бұл әдіс оптикалық анықтамаға жеткілікті үлкен бөлшектермен (микрометрлік диапазонмен) шектелген, бірақ уақыт бойынша шешілетін артықшылығы бар, сондықтан статикалық ақпараттан басқа, ол динамикалық параметрлерге (мысалы, диффузиялық константаларға) және кеңістіктік ақпаратқа (жеке бөлшек деңгейінде) қол жеткізуге мүмкіндік береді, бұл колоидтық кристалдардағы, шынылардағы, гельдердегі және гидродинамикалық өзара әрекеттесулердегі жергілікті құрылымдардың морфологиясы мен динамикасын анықтауға мүмкіндік береді. Толық (қашықтыққа және бұрышқа тәуелді) жұптық корреляциялық функцияны тікелей визуализациялау 2D молекулалық газдар үшін сканерлеушік туннельдік микроскопия арқылы жүзеге асырылды.

Жоғары реттік корреляциялық функциялар

Радиалды үлестіру функциялары ғана құрылымдық ақпаратты сипаттау үшін жеткіліксіз екендігі байқалды. Ерекше нүктелік процестер бірдей немесе дерлік ажыратылмаушы радиалды үлестіру функцияларына ие болуы мүмкін, бұл дегенерация мәселесі деп аталады. Мұндай жағдайларда құрылымды одан әрі сипаттау үшін жоғары ретті корреляциялық функциялар қажет. Жоғары ретті үлестіру функциялары аз зерттелген, себебі олар жүйенің термодинамикасы үшін көбінесе маңызды емес; сонымен қатар, оларды дәстүрлі шашырау техникаларымен алу қиын. Дегенмен, оларды когерентті рентген сәулесінің шашырауы арқылы өлшеуге болады және олар ретсіз жүйелердегі жергілікті симметрияларды анықтауға мүмкіндік беретіндіктен қызығушылық тудырады.