Введение

Фермент, участвующий в гликолизе

Триозофосфат-изомераза (TPI или TIM) – это фермент, который катализирует обратимое превращение изомеров триозофосфата – дигидроксиацетонфосфата и D-глицеральдегид-3-фосфата. TPI играет важную роль в гликолизе и необходим для эффективного производства энергии. TPI обнаружен практически во всех организмах, в которых его искали, включая животных, таких как млекопитающие и насекомые, а также грибы, растения и бактерии. Однако некоторые бактерии, не осуществляющие гликолиз, например, уреаплазмы, не содержат TPI. У людей дефицит TPI связан с прогрессирующим тяжелым неврологическим расстройством, называемым дефицитом триозофосфат-изомеразы. Дефицит триозофосфат-изомеразы характеризуется хронической гемолитической анемией. Хотя существует множество мутаций, вызывающих это заболевание, большинство из них включают замену глутаминовой кислоты в положении 104 на аспартат. Триозофосфат-изомераза – высокоэффективный фермент, ускоряющий реакцию в миллиарды раз по сравнению с ее естественным протеканием в растворе. Реакция настолько эффективна, что считается каталитически совершенной: ее скорость ограничена только скоростью диффузии субстрата в активный центр фермента и из него.

Механизм

Механизм включает промежуточное образование энедиола. Относительная свободная энергия каждого основного состояния и переходного состояния была определена экспериментально и представлена на рисунке. Электрофильный остаток гистидина 95 отдает протон для образования промежуточного энедиола. После депротонирования энедиолат разрушается, отрывая протон от протонированного глутамата 165, и образует продукт GAP. Катализ обратной реакции протекает аналогично, формируя тот же энедиол, но с коллапсом энедиолата по кислороду в положении C2. ТРИ имеет диффузионное ограничение. С термодинамической точки зрения, образование DHAP предпочтительнее образования GAP в 20 раз. Однако в гликолизе использование GAP на последующих этапах метаболизма сдвигает реакцию в сторону его образования. ТРИ ингибируется сульфат-, фосфат- и арсенат-ионами, которые связываются с активным центром. Другие ингибиторы включают 2-фосфогликолат, аналог переходного состояния, и D-глицерол-1-фосфат, аналог субстрата.

Структура

Триозофосфат изомераза представляет собой димер, состоящий из идентичных субъединиц, каждая из которых содержит около 250 аминокислотных остатков. Трехмерная структура субъединицы включает восемь α-спиралей снаружи и восемь параллельных β-нитей внутри. На иллюстрации ленточный каркас каждой субъединицы окрашен от синего к красному от N-конца к C-концу. Этот структурный мотив называется αβ-барелем или TIM-барелем и является наиболее распространенной белковой складкой. Активный центр этого фермента расположен в центре бареля. В каталитическом механизме участвуют остаток глутаминовой кислоты и гистидин. Последовательность аминокислот вокруг остатков активного центра сохранена во всех известных триозофосфат изомеразах. Структура триозофосфат изомеразы определяет ее функцию. Помимо точно расположенных остатков глутамата и гистидина, необходимых для образования энедиола, цепь из десяти или одиннадцати аминокислот TPI формирует петлю, стабилизирующую промежуточное соединение. Петля, образованная остатками 166–176, замыкается и образует водородную связь с фосфатной группой субстрата. Это стабилизирует энедиол и другие переходные состояния на пути реакции. Потеря высокоэнергетической фосфатной связи и субстрата для дальнейшего гликолиза делает образование метилглиоксаля неэффективным. Исследования показывают, что лизин, расположенный вблизи активного центра (в позиции 12), также критически важен для функции фермента. Лизин, протонированный при физиологическом pH, может способствовать нейтрализации отрицательного заряда фосфатной группы. Замена этого лизинового остатка на нейтральную аминокислоту приводит к полной потере функции TPI, однако варианты с другой положительно заряженной аминокислотой сохраняют некоторую активность.