Приближение нулевого дифференциального перекрытия в квантовой химии
Zero differential overlap
Приближение нулевого дифференциального перекрытия в квантовой химии: суть, применение в полуэмпирических методах для расчёта больших молекул, включая белки.
Сравнивайте с английским: нажмите на абзац — оригинал откроется в окне. Кнопка EN под абзацем показывает его прямо в тексте.
Введение
Нулевое дифференциальное перекрытие — это приближение в вычислительной молекулярно-орбитальной теории, являющееся центральным методом полуэмпирических методов в квантовой химии. Когда компьютеры впервые стали использоваться для расчёта связей в молекулах, можно было рассчитывать только двухатомные молекулы. С развитием вычислительной техники стало возможным изучать более крупные молекулы, но использование этого приближения всегда позволяло исследовать ещё более крупные системы. В настоящее время полуэмпирические методы могут применяться к молекулам размером с целые белки. Приближение заключается в игнорировании определённых интегралов, как правило, интегралов электронного отталкивания. Если число орбиталей, используемых в расчёте, равно N, то число интегралов отталкивания двух электронов масштабируется как N⁴. После применения приближения число таких интегралов масштабируется как N², что значительно меньше и упрощает вычисления.
Zero differential overlap is an approximation in computational molecular orbital theory that is the central technique of semi empirical methods in quantum chemistry. When computers were first used to calculate bonding in molecules, it was only possible to calculate diatomic molecules. As computers advanced, it became possible to study larger molecules, but the use of this approximation has always allowed the study of even larger molecules. Currently semi empirical methods can be applied to molecules as large as whole proteins. The approximation involves ignoring certain integrals, usually two electron repulsion integrals. If the number of orbitals used in the calculation is N, the number of two electron repulsion integrals scales as N4. After the approximation is applied the number of such integrals scales as N2, a much smaller number, simplifying the calculation.
Сфера применения приближения в полуэмпирических методах
Такие методы, как метод Паризера — Парра — Попла (PPP) и CNDO/2, полностью используют приближение нулевого дифференциального перекрытия. Методы, основанные на промежуточном пренебрежении дифференциальным перекрытием, такие как INDO, MINDO, ZINDO и SINDO, не применяют его, когда A = B = C = D, то есть когда все четыре базисные функции находятся на одном атоме. Методы, использующие пренебрежение дифференциальным перекрытием для двухатомных систем, такие как MNDO, PM3 и AM1, также не применяют его, когда A = B и C = D, то есть когда базисные функции для первого электрона находятся на одном атоме, а базисные функции для второго электрона — на одном атоме. Это приближение можно частично обосновать, но в основном оно используется, поскольку обеспечивает достаточно хорошие результаты при параметризации оставшихся интегралов.
Methods such as the Pariser–Parr–Pople method (PPP) and CNDO/2 use the zero differential overlap approximation completely. Methods based on the intermediate neglect of differential overlap, such as INDO, MINDO, ZINDO and SINDO do not apply it when A = B = C = D, i. e. when all four basis functions are on the same atom. Methods that use the neglect of diatomic differential overlap, such as MNDO, PM3 and AM1, also do not apply it when A = B and C = D, i. e. when the basis functions for the first electron are on the same atom and the basis functions for the second electron are the same atom. It is possible to partly justify this approximation, but generally it is used because it works reasonably well when the integrals that remain – – are parameterised.