Кіріспе

Электрондық құрылымға қатысты процесс. Физисорбция, сондай-ақ физикалық адсорбция, адсорбция кезінде атомның немесе молекуланың электрондық құрылымының өте аз өзгеруімен сипатталатын процесс.

Шолу

Физисорбцияның негізгі өзара әсер ететін күші – Ван-дер-Ваальс күші. Өзара әсер ету энергиясы өте әлсіз болғанымен (~10–100 мэВ), физисорбция табиғатта маңызды рөл атқарады. Мысалы, гекконның беттері мен аяқ шаштары арасындағы Ван-дер-Ваальс тартымдылығы (Синтетикалық сета бөлімін қараңыз) тік қабырғаларға өрмелеуге мүмкіндік береді. Ван-дер-Ваальс күштері индукцияланған, тұрақты немесе уақытша электр дипольдері арасындағы өзара әрекеттесуден туындайды. Химисорбциямен салыстырғанда, онда байланысқан атомдардың немесе молекулалардың электрондық құрылымы өзгереді және коваленттік немесе иондық байланыстар пайда болады, физисорбция химиялық байланыс құрылымын өзгертпейді. Іс жүзінде, нақты адсорбцияның физисорбция немесе химисорбция ретінде жіктелуі негізінен адсорбат пен субстраттың байланысу энергиясына байланысты, физисорбция химиялық байланысқа қатысқан кез келген байланыстан әлдеқайда әлсіз болады.

Физиолжырылу мүмкіндігі

[[Сурет:физисорбция 2. jpg|thumbnail|400px|Сурет 2. Түрлі гелийлі металл беттерінде адсорбцияланған He үшін есептелген физикалық сіңіру потенциалдық энергиясы. Әлсіз ван дер Ваальс тартылысы энергиясы бірнеше меВ болатын шамалы тереңдіктегі ұңғымаларды құрайды. Сурет 2 Ag, Cu және Au субстраттарында адсорбцияланған He-нің физикалық сіңіру потенциалдық энергиясын көрсетеді, бұл субстраттар әртүрлі тығыздықтардағы кеңейтілген оң зарядтармен сипатталатын гелий моделімен сипатталған. Ван дер Ваальс өзара әрекеттесуінің әлсіздігі тартымды энергия ұңғымаларының (<10 мэВ) пайда болуына әкеледі. Физикалық сіңіру потенциалдық энергиясын зерттеудің тәжірибелік әдістерінің бірі – шашырау процесі, мысалы, металл беттерінен шашыраған инертті газ атомдары. Шашыраған атомдар мен бет арасындағы өзара әрекеттесу потенциалының нақты ерекшеліктерін шашыраған бөлшектердің эксперименттік түрде анықталған бұрыштық таралуы мен көлденең қималарын талдау арқылы анықтауға болады.]

Кванттық механикалық термодинамикалық модельдеу бетінің ауданы мен пішінділігі үшін

1980 жылдан бері адсорбцияны түсіндіру және жұмыс істейтін теңдеулерді алу үшін екі теория зерттелді. Бұл екеуі – χ гипотезасы, кванттық механикалық туынды және артық беттік жұмыс, ESW деп аталады. Бұл екі теория да жазық беттер үшін бірдей теңдеуді береді:

мұнда U – бірлік сатылы функция. Басқа символдардың анықтамасы төмендегідей:

мұнда "ads" – "адсорбталған", "m" – "моноқабат теңдестігі" және "vap" – сұйық адсорбатының қатты сынамамен бірдей температурадағы қайнау қысымына сілтеме жасайды ("ads" және "vap" – соңғы IUPAC конвенциясы, бірақ "m" үшін IUAPC баламалы белгісі жоқ). Бірлік функциясы бірінші адсорбталған молекуланың молярлық адсорбциялық энергиясын былай анықтайды:

Адсорбталғанға қарсы χ графигі салынған сызық χ графигі деп аталады. Жазық беттер үшін χ графигінің еңісі беттік ауданды көрсетеді. Эмпирикалық тұрғыдан, бұл сызықтың Поланьи және де Бур мен Цвиккердің изотермасына өте жақсы сәйкес келетіні байқалды, бірақ одан әрі зерттелмеді. Бұл Эйнштейнтің алғашқы жағдайдағы, ал Брунауэрдің кейінгі жағдайдағы сын-пікірлеріне байланысты болды. Бұл жазық беттік теңдеу, салыстыру қисықтарының дәстүрлі әдісіндегідей, "стандартты қисық" ретінде қолданылуы мүмкін, бірақ кеуекті сынамадағы қисықтың бастапқы бөлігі өзіндік стандарт ретінде қызмет етеді. Бұл техниканы қолдану арқылы ультрамикропорозды, микропорозды және мезопорозды жағдайларды талдауға болады. Кеуекті сынамаларды қоса алғанда, толық изотермаға сәйкестік үшін типтік стандартты ауытқулар әдетте 2%-дан кем болады. Жақсы деректерге жасалған сәйкестіктің мысалы 3-суретте көрсетілген. Деректер Пэйн, Синг және Туркке тиесілі және s стандартты қисығын құру үшін пайдаланылды. P/Pvap-тың 0,05-тен 0,35-ке дейінгі диапазонында ғана сәйкестік мүмкін болатын BET-тен айырмашылығы, сәйкестік диапазоны толық изотерманы құрайды.

Химиорбциямен салыстыру

Физисорбция – жалпы құбылыс және кез келген қатты/сұйық немесе қатты/газ жүйесінде кездеседі. Химисорбция химиялық таңдаулылықпен сипатталады. Физисорбция кезінде адсорбент пен адсорбаттың электрондық күйлерінің өзгеруі минималды болады. Адсорбция күштеріне Лондон күштері, диполь-диполь тартылысы, диполь-индуцирленген тартылыс және "сутекті байланыс" жатады. Химисорбция үшін электрондық күйдегі өзгерістерді тиісті физикалық тәсілдермен, яғни химиялық байланыс арқылы анықтауға болады. Физисорбцияның типік байланысу энергиясы шамамен 10–300 мэВ және локальданбаған. Химисорбция әдетте 1–10 эВ энергиясымен байланыс жасайды және локальді болады. Газ фазасынан физисорбцияның элементар сатысы активациялық энергияны қажет етпейді. Химисорбция көбінесе активациялық энергияны қажет етеді. Физисорбцияда газ фазасы молекулалары, адсорбаттар, физикалық кедергілер, мысалы, кеуектілік болмаса, көп қабатты адсорбция құрайды. Химисорбция кезінде молекулалар валенттік байланыстар арқылы бетке адсорбцияланады және тек моноқабатты адсорбция түзеді. Физисорбциядан химисорбцияға тікелей өту атомдық күш микроскопының ұшына CO молекуласын бекіту және оның бір темір атомымен өзара әрекеттесуін өлшеу арқылы байқалған. Бұл эффект 1960 жылдардың соңында Кондонның және ЭСР өлшемдері бойынша Мойес пен Уэллс хабарлағандай, далалық эмиссиядан бензол үшін де байқалды. Бұған тағы бір тұрғыдан қарасақ, химисорбция адсорбат молекуласындағы электрондардың топологиясын өзгертеді (химиялық реакция процесі арқылы), ал физисорбция өзгертетін емес.