Кіріспе

Ұялы тыныс алуға қатысқан ақуыздық кешен

Тыныс алу кешені I (НАДН:убиквинон оксидоредуктазасы, I типтегі НАДН дегидрогеназасы және митохондриялық I кешен деп те аталады) – бактериялардан адамға дейінгі көптеген организмдердің тыныс алу тізбектерінің алғашқы ірі ақуыздық кешені. Ол НАДН-нан кофермент Q10 (CoQ10) қа электронды көшіруді катализдейді және эукариоттардың ішкі митохондриялық мембранасы немесе бактериялардың плазмалық мембранасы арқылы протондарды тасымалдайды. Бұл фермент жасушалардың қалыпты жұмыс істеуі үшін маңызды, ал оның құрамындағы бөлікшелердің мутациялары тұқым қуалайтын нейромискулярлық және метаболикалық ауруларға алып келеді. Бұл ферменттегі ақаулар ишемия/реперфузиялық зақымдану (инсульт және жүрек инфарктісі) сияқты бірнеше патологиялық процестердің, сондай-ақ Паркинсон ауруының және басқа да аурулардың дамуына себеп болады.

Жалпы механизм

Барлық редокстық реакциялар I кешенінің суды тартатын доменінде жүзеге асады. NADH бастапқыда I кешеніне байланысады және ферменттің флавин мононуклеотиді (FMN) протездік тобына екі электронды беріп, FMNH2 құрайды. FMN-нің электрон қабылдағышы – изоаллоксазин сақинасы – FAD-тің электрон қабылдағышымен сәйкес келеді. Электрондар содан кейін FMN арқылы темір-күкірт (Fe S) кластерлері тізбегі арқылы беріледі, ал убихинон (CoQ) екі электронды қабылдап, убихинолға (CoQH2) дейін тотығып кетеді. N2 кластерінің жоғары тотығу потенциалы және тізбектегі басқа кластерлердің салыстырмалы жақын орналасуы ақуызда ұзақ қашықтыққа тиімді электронды тасымалдауға мүмкіндік береді (NADH-тан N2 темір-күкірт кластеріне шамамен 100 мкс жылдамдықпен). I кешенінің тепе-теңдік динамикасы негізінен хинон тотығу-тотықсыздану циклымен басқарылады. Протондық қозғаушы күштің жоғары деңгейінде (соған сәйкес, убихинолдің шоғырланған қоры болғанда) фермент кері бағытта жұмыс істейді. Убихинол убихинонға тотығып, нәтижесінде босатылған протондар протондық қозғаушы күшті азайтады.

Ингибиторлар

Булатацин (асимина трилоба жемісінен алынатын ацетогенин) NADH дегидрогеназаның (убихинон) ең күшті ингибиторы болып табылады (= 1,2 нМ, ротеноннан артық). I кешенінің ең белгілі ингибиторы – ротенон (көбінесе органикалық пестицид ретінде қолданылады). Ротенон және ротеноидтар – тропикалық өсімдіктердің бірнеше туыстарында кездесетін изофлавоноидтар, мысалы Антония (Loganiaceae), Деррис және Лонхокарпус (Faboideae, Fabaceae). Француз Гвианасының жергілікті халқы 17 ғасырдың басынан бері ротенон құрамындағы өсімдіктерді балық аулау үшін қолданғаны туралы хабарлар бар, себебі оның балыққа уытты әсері бар. Ротенон, убиквинонмен байланысатын орынға, сондай-ақ пирицидин А-ға, убиквинонның құрылымдық жақын гомологына байланады. Аннонацеялардан алынған ацетогениндер I кешенінің одан да күшті ингибиторлары болып табылады. Олар ND2 суббірлігімен кросс-байланыс жасайды, бұл ND2 кинонның байланысуы үшін маңызды екенін көрсетеді. Ацетогенин – ролиниастатин 2 – ротенонмен бірдей байланыс орнын бөліспейтін алғашқы I кешенінің ингибиторы. I кешенін 50 жылдан астам зерттегеніне қарамастан, ферменттің ішіндегі электрон ағынын тоқтататын ингибиторлар табылмады. Ротенон немесе пирицидин сияқты гидрофобты ингибиторлар терминалды FeS кластері N2 мен убихинон арасындағы электрондық транферді бұзады. Ротенонның ұзақ мерзімді жүйелік ингибициясы дофаминергиялық нейрондардың селективті дегенерациясын тудыратыны көрсетілді. I кешені сонымен қатар аденозин дифосфат рибозасымен – NADH тотығуының қайтымды бәсекелестік ингибиторымен – нуклеотид байланыс орнында ферментке байланысу арқылы бұғатталады. Гидрофильді NADH және гидрофобты убихинон аналогтары сәйкесінше ішкі электрондық тасымалдау жолының басында және соңында әрекет етеді. Диабетке қарсы препарат Метформин митохондриялық тыныс алу тізбегі I кешенінің жеңіл және уақытша ингибициясын тудырады, және бұл ингибиция оның әрекет ету механизмінде маңызды рөл атқарады. I кешенінің ингибициясы флутамид және нефазодон сияқты әртүрлі препараттармен байланысты гепатотоксикалық әсерге себеп болуы мүмкін. Бұдан әрі, I кешенінің ингибициясы NAD+ тәуелсіз глюкоза катаболизмін іске қосатыны көрсетілді.

Белсенді/белсенді емес ауысу

Эукариоттық I кешеннің каталитикалық қасиеттері күрделі. Ферменттің кез келген дайындамасында екі каталитикалық және құрылымдық жағынан ерекше формалар бар: бірі – толыққанды қабілетті, сонымен аталатын “белсенді” А формасы, ал екіншісі – каталитикалық белсенділігі жоқ, ұйыққан, “белсенді емес” D формасы. Субстраттың болмауында, жоғары бірақ физиологиялық температураға (>30°C) ұшыраған кезде, фермент D формасына айналады. Бұл форма каталитикалық белсенділігі жоқ, бірақ NADH тотығуының баяу реакциясы (k~4 мин−1) арқылы белсендірілуі мүмкін, содан кейін убихинонның тотығуы жүреді. Бір немесе бірнеше айналымнан кейін фермент белсенді болады және физиологиялық NADH: убихинон реакциясын әлдеқайда жоғары жылдамдықпен катализдей алады (k~104 мин−1). Дивалентті катиондардың (Mg2+, Ca2+) болуында немесе сілтілік pH ортасында белсендіру ұзаққа созылады. Деактивация процесінің жоғары белсендіру энергиясы (270 кДж/моль) I кешенінің құрылымында маңызды конформациялық өзгерістердің орын алғанын көрсетеді. Алайда, қазірге дейін осы екі форманың арасындағы жалғыз конформациялық айырмашылық – фермент бетіндегі цистеин қалдықтарының саны ғана. I кешенінің D формасын N-этилмалеимид немесе DTNB сульфгидрил реагенттерімен өңдеу цистеиннің маңызды қалдықтарын қайтымсыз түрде бұғаттап, ферменттің белсендіруге жауап беру қабілетін жояды, осылайша оны қайтымсыз деактивациялайды. А формасындағы I кешені сульфгидрил реагенттеріне сезімтал емес. Осы конформациялық өзгерістердің маңызды физиологиялық мәні болуы мүмкін екені анықталды. І кешенінің белсенді емес, бірақ белсенді формасы нитрозотиолдар мен пероксинитриттердің әсеріне көбірек ұшырайды. І кешенінің белсенді формасынан белсенді емес формасына өту патологиялық жағдайларда жүреді, мысалы, фермент айналымы физиологиялық температурада шектелген кезде, гипоксия, ишемия кезінде немесе тіндердегі азот оксидінің: оттегі арақатынасы артқанда (яғни метаболикалық гипоксия).

Супероксидті өндіру

Соңғы зерттеулер I кешенінің реактивті оттегі түрлерінің қуатты көзі екенін көрсетеді. I кешен кем дегенде екі түрлі жолмен супероксидті (сондай-ақ сутек пероксидін) өндіреді. Электронды тікелей бағытта жылжыту кезінде супероксидтің өте аз мөлшері түзіледі (көбінесе жалпы электрон ағынының 0,1% -дан кем). Электронды кері бағытта жылжыту кезінде I кешен митохондрия ішінде супероксид өндірісінің ең маңызды орны болуы мүмкін, шамамен 3-4% электрон супероксид түзілуіне бағытталады. Электронды кері бағытта жылжыту – бұл ішкі митохондриялық мембрананың электр потенциалының күшімен NAD+ иірімдерін NADH-қа дейін тотықтыру үшін I кешен арқылы өтетін процесс. In vivo кері электронды жылжыту қандай патологиялық жағдайларда жүредіні нақты белгісіз болғанымен, in vitro тәжірибелер сукцинат концентрациясы жоғары және оксалоацетат немесе малат концентрациясы төмен болғанда бұл процесс супероксидтің өте қуатты көзі бола алатынын көрсетеді. Бұл тіндік ишемия кезінде, оттегі жеткізілуі шектелгенде болуы мүмкін. Супероксид – бұл жасушалық тотығу стресіне әкелетін және нейромыскулярлық аурулар мен қартаюмен байланысты реактивті оттегі түрі. NADH дегидрогеназасы FMNH2-ден (немесе жартылай тотыққан флавинден) бір электронды оттегіге (O2) беру арқылы супероксидті өндіреді. Қалған флавин радикалы тұрақсыз болып келеді және қалған электронын темір-күкірт орталықтарына беруге қабілетті. Супероксид түзілу жылдамдығын NADH және NAD+ арақатынасы анықтайды.

Патология

І кешенінің кішібірліктеріндегі мутациялар митохондриялық ауруларды, соның ішінде Ли синдромын тудыруы мүмкін. Митохондриялық ДНҚ-дан (мтДНҚ) алынған І кешенінің әртүрлі кішібірліктеріндегі нүктелік мутациялар Лебердің тұқым қуалайтын оптикалық нейропатиясына да алып келуі мүмкін. Комплекс I ақаулары Паркинсон ауруының этиологиясында рөл атқаратынына кейбір дәлелдер бар, мүмкін реактивті оттегі түрлерінің (комплекс I, III сияқты, электрондарды оттегіге ағызып, өте улы супероксидті құрайды) әсерінен. Паркинсон ауруының нақты этиологиясы белгісіз болғанымен, митохондриялық дисфункция, протеазоманың тежелуі және қоршаған ортадағы токсиндер маңызды рөл атқарады. Шындығында, I кешенін тежеу пероксидтердің өндірілуіне және протеазома белсенділігінің төмендеуіне әкеледі, бұл Паркинсон ауруына соқтыруы мүмкін. Сонымен қатар, Esteves және авторлар (2010) Паркинсон ауруымен ауырған жасуша желілерінде I кешендегі протондық ағынның жоғарылағанын көрсетті, бұл максималды тыныс алу қабілетін төмендетіп жіберді. Мидың ишемиялық/реперфузиялық зақымдануы I кешенінің бұзылуы арқылы жүзеге асырылады. Жақында оттегінің жетіспеуі митохондриялық I кешенінің табиғи кофакторы – флавин мононуклеотидін (ФМН) жоғалтуға және оның белсенділігінің төмендеуіне әкелетіні анықталды. Оттегі болғанда фермент убихинон арқылы NADH тотығу реакциясын катализдейді, тыныс алу тізбегінің (III және IV кешендер) төменгі бөлігіне электрондармен қамтамасыз етеді. Ишемия сукцинат деңгейінің күрт өсуіне алып келеді. Сукцинаттың қатысуымен митохондриялар кері электрондық тасымалдауды катализдейді, сондықтан сукцинаттан электрондардың бір бөлігі I кешенінің ФМН-не жоғары қарай бағытталады. Кері электрондық тасымалдау I кешенінің ФМН-нің тотығуына әкеледі. Сонымен қатар, Moran және авторлар (2010) ауыр I кешенінің жетіспеушілігі бар пациенттерде оттегіні тұтыну деңгейінің төмендегенін және өсу жылдамдығының баяулағанын анықтады. Дегенмен, олар I кешеніндегі әртүрлі гендердегі мутациялар әртүрлі фенотиптерге алып келетінін тапты, осылайша I кешенінің жетіспеушілігінің патофизиологиялық көріністерінің әртүрлілігін түсіндірді. Пестицидтерге ұшырау I кешенін тежеуі және ауру белгілерін тудыруы мүмкін. Мысалы, пестицид ретінде қолданылатын органофосфат дихлорвостың аз дозасына ұзақ уақыт бойы тоқтаусыз әсер ету бауыр дисфункциясына әкеп соғатыны дәлелденді. Бұл дихлорвостың I және II кешендердің белсенділік деңгейін өзгертуіне байланысты, бұл митохондриялық электрондық тасымалдау белсенділігінің төмендеуіне және АТФ синтезінің азаюына әкеледі.

Хлоропластарда

Протон сорғысы, I кешенге гомологты және убиквинон қолданатын NADH дегидрогеназа кешені, көптеген құрлық өсімдіктерінің хлоропласт геномдарында "ndh" деген атаумен кездеседі. Бұл кешен цианобактериялардың бастапқы симбиозынан мұраға қалған, бірақ көптеген эукариоттық балдырларда, кейбір қызылқондылар (Pinus және gnetophytes) мен гүлді өсімдіктердің жас тұқымдарында жоғалған. Бұл кешеннің мақсаты бастапқыда түсініксіз болды, себебі хлоропластар тыныс алуға қатыспайды, бірақ қазір ndh стрестік жағдайларда фотосинтезді сақтауға көмектесетіні белгілі. Бұл оны жағдайлар жақсы болғанда кем дегенде жартылай қажетсіз етеді. Гүлді өсімдіктердің ndh жоқ тұқымдары жас кезінен ұзақ өмір сүрмейтіні анық, бірақ қызылқондылардың ndh болмаса құрлықта қалай осы уақытқа дейін тірі қалғаны белгісіз.