Кіріспе

1,3,5,7 Циклооктатетраен (COT) – циклооктаның C8H8 формуласына ие қанықпаған туындысы. Ол сондай-ақ [8]аннулен деп те аталады. Бұл көп қанықпаған көмірсутек бөлме температурасында түсізден ақшыл сарыға дейін түсті, жанғыш сұйықтық. Бензолмен стехиометриялық қатысы болғандықтан, COT көптеген зерттеулер мен пікір таластардың нысаны болды. Бензолдан (C6H6) өзгеше, циклооктатетраен (C8H8) ароматикалық емес, бірақ оның дианионы (циклооктатетраенид) ароматикалық қасиетке ие. Оның реакциялық қабілеті кәдімгі полиенге тән, яғни ол қосылу реакцияларына түседі. Бензолға керісінше, қосылу емес, алмастыру реакциялары тән.

Құрылымы мен жабысуы

Алғашқы зерттеулер COT-тың ароматикалық қосылыс химиясына ие еместігін көрсетті. Содан кейін, электрондық дифракция тәжірибелері С–С байланыс арақашықтықтарының бірдей екенін анықтады. Алайда, Х.С. Кауфманның рентгендік сәулелерді дифракциялау деректері циклооктатетраеннің бірнеше конформацияны қабылдайтынын және екі түрлі С–С байланыс арақашықтығын қамтитынын көрсетті. Бұл нәтиже COT-тың кезектесетін бір және екі еселі С–С байланыстары бар аннулен екенін көрсетті. Қалыпты жағдайда циклооктатетраен жазық емес және C=C–C = 126.1° және C=C–H = 117.6° бұрыштарымен ванна тәрізді конформацияны қабылдайды. Циклооктатетраеннің нүктелік тобы D2d болып табылады. Жазық өтпелі күйде, Ян-Теллер эффектісіне байланысты D4h өтпелі күйі D8h өтпелі күйінен тұрақтырақ.

Синтез

Ричард Вильштаттердің бастапқы синтезі (циклооктандік құрылымдағы 4 тізбекті элиминациялау реакциясы) салыстырмалы түрде төмен өнімділік береді. Реппе циклооктатетраенін синтездеуі, жоғары қысымда ацетиленді никель цианиді мен кальций карбидінің ыстық қоспасымен өңдеуді қамтиды, бұл әлдеқайда жақсы, химиялық өнімділік шамамен 90% құрайды: COT туындыларын жартылай бульвален аралықтары арқылы да синтездеуге болады. Төменде көрсетілген тізбекте октаэтилциклооктатетраен (C8Et8) октаэтилсемибуллваленнің термиялық изомерленуі арқылы түзіледі, ал ол өзі 1,2,3,4-тетраэтил-1,4-дилитто-1,3-бутадиеннің мыс(I) бромидімен катализделген циклодимеризациясы нәтижесінде пайда болады. COT тұрақсыз болғандықтан және оңай жарылғыш органикалық пероксидтер түзеткендіктен, саудадағы материалға көбінесе гидрохинонның шағын мөлшері қосылады. Бұрын ашылған бөтелкені қолданғанда пероксидтерді тексеру ұсынылады; бөтелке мойнындағы ақ кристалдар пероксидтен тұруы мүмкін, ол механикалық әсерге ұшырағанда жарылуы мүмкін.

Табиғи пайда болуы

Циклооктатетраен кейбір саңырауқұлақтардан бөлініп алынды.

Реакциялар

Олефиндерге тән π-байланыстар, ароматты сақина жүйелері ретінде емес, қалыпты жағдайда әрекет етеді. Циклооктатетраен (КОТ) перокси қышқылдармен немесе диметилдиоксиранмен реакцияласу арқылы моно және полиэпоксидтерді алуға болады. Сонымен қатар, басқа да түрлі қосылу реакциялары белгілі. Бұдан өзге, полиацетилен циклооктатетраеннің сақина ашылу полимерленуі арқылы синтезделеді. КОТ және оның қосалқы тізбектері бар аналогтары металл лигандтары ретінде және «сэндвич» типтес қосылыстарда қолданылады. Циклооктатетраен де ароматты сақина жүйелерін түзету үшін қайта құрылымдану реакцияларына түседі. Мысалы, сулы сынап(II) сульфатымен тотығу нәтижесінде фенилацетальдегид, ал оның моноэпоксидінің фотохимиялық қайта орналасуынан бензофуран пайда болады.

Циклооктатетраенид лиганд және лиганд прекурсоры ретінде

COT калий металлымен жылдам реакцияласып, K2COT тұзын түзетінді, оның құрамында дианион бар. Дианион жазық, сегізбұрышты және ароматикалық, оның Хюккель электрондық саны 10-ға тең. Циклооктатетраен кейбір металдармен, оның ішінде иттриймен, лантаноидтармен және актинидтермен органометалл кешендерін түзетінді. Сэндвич түзілісі ураноцен (U(COT)2) екі η8 COT лигандасын қамтиды. Бис(циклооктатетраен)темірінде (Fe(COT)2) бір COT – η6, ал екіншісі η4. (Циклооктатетраен)темір трикарбонилі η4 COT көрсетеді. Бөлме температурасындағы 1H ЯМР спектрлері осы темір кешендерінің флюксиялылығын көрсететін синглеттер болып табылады. Циклооктатетраен хлорланып, [4.2.0] бициклді қосылыс түзеді, ол Диелс-Альдер реакциясында (DA) диметил ацетилендикарбоксилатпен одан әрі реакцияласады. 200 °C температурада ретро-DA реакциясы цис-дихлороциклобутенді бөліп шығарады. Бұл қосылыс диирон нонакарбонилмен реакцияласып, циклобутадиентемір трикарбонилін түзетінді.