Введение

В химии активированный комплекс представляет собой совокупность промежуточных структур в химической реакции, в ходе которой происходит разрыв и образование химических связей. Активированный комплекс – это расположение атомов в произвольной области вблизи седловой точки потенциальной энергетической поверхности. Эта область представляет собой не одно определенное состояние, а диапазон неустойчивых конфигураций, через которые проходит совокупность атомов между реагентами и продуктами реакции. Активированные комплексы обладают частичным характером реагентов и продуктов, что может существенно влиять на их поведение в химических реакциях. Термины «активированный комплекс» и «переходное состояние» часто используются как взаимозаменяемые, однако они обозначают различные понятия. Переходное состояние представляет собой лишь конфигурацию с наивысшей потенциальной энергией атомов в ходе реакции, в то время как активированный комплекс относится к диапазону конфигураций вблизи переходного состояния. На координатной диаграмме реакции переходное состояние соответствует конфигурации в точке максимума, а активированный комплекс – любой точке вблизи этого максимума. Теория переходного состояния (также известная как теория активированных комплексов) изучает кинетику реакций, проходящих через определенное промежуточное состояние со стандартной энергией активации Гиббса ΔG°^(‡). Переходное состояние, обозначаемое символом двойного кинжала, представляет собой точную конфигурацию атомов, имеющую равную вероятность образования либо реагентов, либо продуктов данной реакции. Энергия активации – это минимальное количество энергии, необходимое для инициирования химической реакции и образования активированного комплекса. Эта энергия служит порогом, который молекулы реагентов должны преодолеть, чтобы преодолеть энергетический барьер и перейти в активированный комплекс. Эндотермические реакции поглощают энергию из окружающей среды, а экзотермические реакции высвобождают энергию. Некоторые реакции протекают спонтанно, в то время как другие требуют внешнего подвода энергии. Реакцию можно визуализировать с помощью диаграммы координат реакции, демонстрирующей энергию активации и потенциальную энергию на протяжении всей реакции. Активированные комплексы впервые были рассмотрены в теории переходного состояния (также называемой теорией активированных комплексов), разработанной Эйрингом, Эвансом и Поланьи в 1935 году.

Теория переходного состояния

Теория переходного состояния объясняет динамику реакций. Теория основана на представлении о равновесии между активированным комплексом и молекулами реагентов. Теория включает в себя концепции теории столкновений, согласно которой для протекания реакции сталкивающиеся молекулы должны обладать минимальной энергией и правильной ориентацией. Реагенты сначала преобразуются в активированный комплекс, прежде чем распадаться на продукты. Теория переходного состояния базируется на классической механике, поскольку предполагает, что в ходе реакции молекулы не возвращаются в переходное состояние.

Симметрия

Активированный комплекс с высокой симметрией может снизить точность выражений для скорости реакции. Ошибка может возникнуть из-за введения чисел симметрии в ротационные функции разделения для реагентов и активированных комплексов. Чтобы уменьшить ошибку, числа симметрии можно исключить, умножив выражение для скорости реакции на статистический фактор: где статистический фактор – это число эквивалентных активированных комплексов, которые могут образоваться, а Q – функции разделения, соответствующие исключенным числам симметрии. Активированный комплекс представляет собой совокупность молекул, которые формируются и затем распадаются вдоль определенной внутренней нормальной координаты. Обычные молекулы имеют три степени свободы трансляции, и их свойства схожи со свойствами активированных комплексов. Однако активированные комплексы обладают дополнительной степенью свободы трансляции, связанной с их приближением к энергетическому барьеру, его преодолением и последующей диссоциацией.