Сравнивайте с английским: нажмите на абзац — оригинал откроется в окне. Кнопка EN под абзацем показывает его прямо в тексте.
Содержание
Введение
В физике туннельная ионизация – это процесс, при котором электроны в атоме (или молекуле) туннелируют сквозь потенциальный барьер и покидают атом (или молекулу). В сильном электрическом поле потенциальный барьер атома (молекулы) значительно деформируется. Следовательно, по мере уменьшения протяженности барьера, который должны преодолеть электроны, им становится легче вырваться из потенциальной ямы атома. Туннельная ионизация является квантово-механическим явлением, поскольку в классическом представлении у электрона недостаточно энергии для преодоления потенциального барьера атома. Когда атом находится в постоянном внешнем электрическом поле, кулоновский потенциальный барьер понижается, и вероятность туннелирования электрона через барьер возрастает. В случае переменного электрического поля направление электрического поля меняется на противоположное после полупериода. Ионизированный электрон может вернуться к своему исходному иону. Электрон может рекомбинировать с ядром (ядрами), при этом его кинетическая энергия высвобождается в виде света (генерация высоких гармоник). Если рекомбинация не происходит, дальнейшая ионизация может происходить в результате столкновений электронов с высокой энергией с исходным атомом (молекулой). Этот процесс известен как неселективная ионизация.
In physics, tunnel ionization is a process in which electrons in an atom (or a molecule) tunnel through the potential barrier and escape from the atom (or molecule). In an intense electric field, the potential barrier of an atom (molecule) is distorted drastically. Therefore, as the length of the barrier that electrons have to pass decreases, the electrons can escape from the atom's potential more easily. Tunneling ionization is a quantum mechanical phenomenon since in the classical picture an electron does not have sufficient energy to overcome the potential barrier of the atom. When the atom is in a DC external field, the Coulomb potential barrier is lowered and the electron has an increased, non zero probability of tunnelling through the potential barrier. In the case of an alternating electric field, the direction of the electric field reverses after the half period of the field. The ionized electron may come back to its parent ion. The electron may recombine with the nucleus (nuclei) and its kinetic energy is released as light (high harmonic generation). If the recombination does not occur, further ionization may proceed by collision between high energy electrons and a parent atom (molecule). This process is known as non sequential ionization.
Электрическое поле переменного тока
Скорость ионизации атома водорода в переменном электрическом поле, таком как поле лазера, в соответствующем пределе может рассматриваться как скорость ионизации при постоянном поле, усреднённая за один период колебаний электрического поля. Многофотонная и туннельная ионизация атома или молекулы описывает один и тот же процесс, посредством которого связанный электрон, поглощая более одного фотона из лазерного поля, ионизируется. Различие между ними заключается в определении, применяемом в различных условиях. В дальнейшем их можно называть многофотонной ионизацией (MPI), если разделение не требуется. Динамику MPI можно описать, определяя временную эволюцию состояния атома, описываемого уравнением Шрёдингера. Когда интенсивность лазера велика, теория возмущений первого порядка недостаточна для описания процесса MPI. В этом случае лазерное поле на больших расстояниях от ядра важнее кулоновского потенциала, и динамику электрона в поле необходимо учитывать надлежащим образом. Первая работа в этой области была опубликована Леонидом Келдышем. Он смоделировал процесс MPI как переход электрона из основного состояния атома в состояния Волкова (состояние свободного электрона в электромагнитном поле). В этой модели возмущение основного состояния лазерным полем игнорируется, и детали атомной структуры при определении вероятности ионизации не учитываются. Основная сложность модели Келдыша заключалась в пренебрежении влиянием кулоновского взаимодействия на конечное состояние электрона. Как видно из рисунка, кулоновское поле не намного меньше потенциала лазера на больших расстояниях от ядра. Это противоречит приближению, заключающемуся в пренебрежении потенциалом лазера вблизи ядра. А. М. Переломов, В. С. Попов и М. В. Терентьев учли кулоновское взаимодействие на больших межъядерных расстояниях. Их модель (которая называется моделью PPT по их инициалам) была выведена для потенциалов короткого действия и включает эффект кулоновского взаимодействия на больших расстояниях через поправку первого порядка в квазиклассическом действии. В квазистатическом пределе модель PPT приближается к модели ADK, разработанной М. В. Аммосовым, Н. Б. Делоне и В. П. Крайновым. Было проведено множество экспериментов по MPI атомов благородных газов с использованием мощных лазерных импульсов, измеряющих как общий выход ионов, так и кинетическую энергию электронов. Здесь рассматриваются только эксперименты, предназначенные для измерения общего выхода ионов. Среди этих экспериментов – работы С. Л. Чина и др., С. Аугста и др. и Т. Августа и др. Чин и др. использовали CO2-лазер с длиной волны 10,6 мкм в своем эксперименте. Из-за очень низкой частоты лазера туннелирование является строго квазистатическим, что трудно достичь с помощью импульсов в ближней инфракрасной или видимой областях спектра. Эти результаты ослабили опасения относительно применимости моделей, основанных главным образом на предположении о бесструктурном атоме. S. Larochelle и др. сравнили теоретически предсказанные кривые зависимости выхода ионов от интенсивности для атомов благородных газов, взаимодействующих с Ti:сапфировым лазером, с экспериментальными измерениями. Они показали, что общая скорость ионизации, предсказанная моделью PPT, очень хорошо согласуется с экспериментальными данными по выходу ионов для всех благородных газов в промежуточной области параметра Келдыша.
The ionization rate of a hydrogen atom in an alternating electric field, like that of a laser, can be treated, in the appropriate limit, as the DC ionization rate averaged over a single period of the electric field's oscillation. Multiphoton and tunnel ionization of an atom or a molecule describes the same process by which a bounded electron, through the absorption of more than one photon from the laser field, is ionized. The difference between them is a matter of definition under different conditions. They can henceforth be called multiphoton ionization (MPI) whenever the distinction is not necessary. The dynamics of the MPI can be described by finding the time evolution of the state of the atom which is described by the Schrödinger equation. When the intensity of the laser is strong, the lowest order perturbation theory is not sufficient to describe the MPI process. In this case, the laser field on larger distances from the nucleus is more important than the Coulomb potential and the dynamic of the electron in the field should be properly taken into account. The first work in this category was published by Leonid Keldysh. He modeled the MPI process as a transition of the electron from the ground state of the atom to the Volkov states (the state of a free electron in the electromagnetic field). In this model, the perturbation of the ground state by the laser field is neglected and the details of atomic structure in determining the ionization probability are not taken into account. The major difficulty with Keldysh's model was its neglect of the effects of Coulomb interaction on the final state of the electron. As is observed from the figure, the Coulomb field is not very small in magnitude compared to the potential of the laser at larger distances from the nucleus. This is in contrast to the approximation made by neglecting the potential of the laser at regions near the nucleus. A. M. Perelomov, V. S. Popov and M. V. Terent'ev included the Coulomb interaction at larger internuclear distances. Their model (which is called the PPT model after their initials) was derived for short range potential and includes the effect of the long range Coulomb interaction through the first order correction in the quasi classical action. In the quasi static limit, the PPT model approaches the ADK model by M. V. Ammosov, N. B. Delone, and V. P. Krainov. Many experiments have been carried out on the MPI of rare gas atoms using strong laser pulses, through measuring both the total ion yield and the kinetic energy of the electrons. Here, one only considers the experiments designed to measure the total ion yield. Among these experiments are those by S. L. Chin et al., S. Augst et al. and T. Auguste et al. Chin et al. used a 10.6 μm CO2 laser in their experiment. Due to the very small frequency of the laser, the tunneling is strictly quasi static, a characteristic that is not easily attainable using pulses in the near infrared or visible region of frequencies. These findings weakened the suspicion on the applicability of models basically founded on the assumption of a structureless atom. S. Larochelle et al. have compared the theoretically predicted ion versus intensity curves of rare gas atoms interacting with a :Ti:sapphire laser with experimental measurement. They have shown that the total ionization rate predicted by the PPT model fits very well the experimental ion yields for all rare gases in the intermediate regime of Keldysh parameter.
МПИ молекул
В отличие от большого количества теоретических и экспериментальных работ по MPI благородных газов, исследований по прогнозированию скорости MPI нейтральных молекул до недавнего времени было немного. Уолш и др. измерили скорость MPI некоторых двухатомных молекул при взаимодействии с CO2-лазером на длине волны 10,6 мкм. Они обнаружили, что эти молекулы ионизируются посредством туннельного эффекта, как будто они являются безструктурными атомами с потенциалом ионизации, эквивалентным потенциалу основного состояния молекулы. А. Талебпур и др. смогли количественно подогнать выход ионов при взаимодействии двухатомных молекул с импульсом Ti:сапфирового лазера. Основный вывод работы заключался в том, что скорость MPI двухатомной молекулы может быть предсказана с использованием модели PPT, если предположить, что электрон проходит через барьер, определяемый , а не через барьер, используемый при расчете скорости MPI атомов. Значимость этого открытия заключается в его практичности: для прогнозирования скорости MPI двухатомной молекулы требуется всего один параметр – 1 = Z\text{eff}. Возможно использование полуэмпирической модели для скорости MPI ненасыщенных углеводородов. Этот упрощенный подход не учитывает зависимость ионизации от ориентации молекулярной оси относительно поляризации электрического поля лазера, которая определяется симметрией молекулярных орбиталей. Эта зависимость может быть использована для изучения молекулярной динамики с помощью многофотонной ионизации в сильном поле.
Contrary to the abundance of theoretical and experimental work on the MPI of rare gas atoms, the amount of research on the prediction of the rate of MPI of neutral molecules was scarce until recently. Walsh et al. have measured the MPI rate of some diatomic molecules interacting with a 10.6 CO2 laser. They found that these molecules are tunnel ionized as if they were structureless atoms with an ionization potential equivalent to that of the molecular ground state. A. Talebpour et al. were able to quantitatively fit the ionization yield of diatomic molecules interacting with a Ti:sapphire laser pulse. The conclusion of the work was that the MPI rate of a diatomic molecule can be predicted from the PPT model by assuming that the electron tunnels through a barrier given by instead of barrier which is used in the calculation of the MPI rate of atoms. The importance of this finding is in its practicality; the only parameter needed for predicting the MPI rate of a diatomic molecule is a single parameter, 1= Z \text{eff} Using the semi empirical model for the MPI rate of unsaturated hydrocarbons is feasible. This simplistic view ignores the ionization dependence on orientation of molecular axis with respect to polarization of the electric field of the laser, which is determined by the symmetries of the molecular orbitals. This dependence can be used to follow molecular dynamics using strong field multiphoton ionization.
Время прокладки туннеля
Вопрос о том, как долго туннелирующая частица пребывает внутри барьерной области, остаётся нерешённым с первых дней квантовой механики. Иногда утверждается, что время туннелирования мгновенно, поскольку как время Келдиша, так и тесно связанное с ним время Буттикера-Ландауэра являются мнимыми (что соответствует затуханию волновой функции под барьером). В недавней публикации основные конкурирующие теории времени туннелирования сопоставляются с экспериментальными измерениями, выполненными с использованием атточасов при сильной лазерной ионизации атомов гелия. Уточнённые измерения с помощью атточасов выявили реальную, а не мгновенную задержку туннелирования в широком диапазоне интенсивностей. Было обнаружено, что экспериментальные результаты согласуются с распределением вероятностей времён туннелирования, построенным на основе формулировки интеграла по траекториям Фейнмана (FPI). Однако более поздние исследования с атомным водородом показали, что большая часть времени туннелирования, измеренного в эксперименте, обусловлена исключительно кулоновским взаимодействием на больших расстояниях, оказываемым ионным ядром на вылетающий электрон.
The question of how long a tunneling particle spends inside the barrier region has remained unresolved since the early days of quantum mechanics. It is sometimes suggested that the tunneling time is instantaneous because both the Keldysh and the closely related Buttiker Landauer times are imaginary (corresponding to the decay of the wavefunction under the barrier). In a recent publication the main competing theories of tunneling time are compared against experimental measurements using the attoclock in strong laser field ionization of helium atoms. Refined attoclock measurements reveal a real and not instantaneous tunneling delay time over a large intensity regime. It is found that the experimental results are compatible with the probability distribution of tunneling times constructed using a Feynman path integral (FPI) formulation. However, later work in atomic hydrogen has demonstrated that most of the tunneling time measured in the experiment is purely from the long range Coulomb force exerted by the ion core on the outgoing electron.