Инверсия населенностей: превышение числа возбужденных состояний над основным

Введение

Состояние, при котором популяция возбужденных состояний превышает популяцию состояний с более низкой энергией.

В физике, в частности в статистической механике, инверсия населенностей возникает, когда система (например, группа атомов или молекул) находится в состоянии, в котором число частиц, находящихся в возбужденных состояниях с более высокой энергией, превышает число частиц в невозбужденных состояниях с более низкой энергией. Это называется "инверсией", поскольку во многих известных и часто встречающихся физических системах это невозможно. Эта концепция имеет фундаментальное значение для лазерной физики, так как создание инверсии населенностей является необходимым условием работы обычного лазера.

Поглощение

Если свет (фотоны) частоты ν12 проходит сквозь группу атомов, существует вероятность того, что свет будет поглощен электронами, находящимися в основном состоянии, что приведет к их переходу в более высокое энергетическое состояние. Скорость поглощения пропорциональна плотности потока излучения и числу атомов, находящихся в основном состоянии, N1.

Спонтанная эмиссия

Если атомы находятся в возбужденном состоянии, спонтанные переходы в основное состояние будут происходить со скоростью, пропорциональной N2, числу атомов в возбужденном состоянии. Разность энергий между двумя состояниями ΔE21 излучается атомом в виде фотона с частотой ν21, согласно вышеуказанному соотношению между частотой и энергией. Фотоны излучаются стохастически, и между фотонами, испускаемыми группой возбужденных атомов, отсутствует фиксированное соотношение фаз; другими словами, спонтанное излучение некогерентно. При отсутствии других процессов, число атомов в возбужденном состоянии в момент времени t определяется выражением

где N2(0) – число возбужденных атомов в момент времени t = 0, а τ21 – среднее время жизни перехода между двумя состояниями.

Стимулированная эмиссия

Если атом уже находится в возбужденном состоянии, он может быть возбужден прохождением фотона с частотой ν21, соответствующей энергетическому разрыву ΔE при переходе из возбужденного состояния в основное. В этом случае возбужденный атом релаксирует в основное состояние, испуская второй фотон с частотой ν21. Исходный фотон не поглощается атомом, в результате чего образуются два фотона с одинаковой частотой. Этот процесс известен как вынужденное излучение. В частности, возбужденный атом действует как небольшой электрический диполь, который колеблется во внешнем поле. Одним из следствий этих колебаний является то, что они стимулируют электроны к переходу в состояние с наименьшей энергией. Когда это происходит под воздействием электромагнитного поля фотона, испускается фотон с той же фазой и направлением, что и "возбуждающий" фотон, и это называется вынужденным излучением. Скорость вынужденного излучения пропорциональна числу атомов N2 в возбужденном состоянии и плотности излучения света. Альберт Эйнштейн показал, что базовая вероятность того, что фотон вызовет вынужденное излучение в одном возбужденном атоме, точно равна вероятности поглощения фотона атомом в основном состоянии. Следовательно, когда число атомов в основном и возбужденном состояниях одинаково, скорость вынужденного излучения равна скорости поглощения при заданной плотности излучения. Важная особенность вынужденного излучения заключается в том, что индуцированный фотон имеет ту же частоту и фазу, что и падающий фотон. Другими словами, два фотона когерентны. Именно это свойство обеспечивает оптическое усиление и создание лазерной системы. Во время работы лазера происходят все три взаимодействия света с веществом, описанные выше. Сначала атомы переходят из основного состояния в возбужденное посредством процесса, называемого накачкой, который описан ниже. Некоторые из этих атомов релаксируют посредством спонтанного излучения, испуская некогерентный свет в виде фотонов с частотой ν. Эти фотоны возвращаются в лазерную среду, обычно с помощью оптического резонатора. Часть этих фотонов поглощается атомами в основном состоянии, что приводит к потерям фотонов в лазерном процессе. Однако некоторые фотоны вызывают вынужденное излучение в атомах возбужденного состояния, испуская еще один когерентный фотон. В результате происходит оптическое усиление. Если число усиливаемых фотонов в единицу времени превышает число поглощенных фотонов, то в результате получается непрерывно возрастающее число фотонов; говорят, что лазерная среда имеет усиление больше единицы. Вспомним из описания поглощения и вынужденного излучения, что скорости этих двух процессов пропорциональны числу атомов в основном и возбужденном состояниях, N1 и N2, соответственно. Если основное состояние имеет более высокую населенность, чем возбужденное состояние (N1 > N2), то процесс поглощения преобладает, и происходит чистое затухание фотонов. Если населенности двух состояний одинаковы (N1 = N2), скорость поглощения света точно компенсируется скоростью излучения; тогда среда считается оптически прозрачной. Если возбужденное состояние имеет большую населенность, чем основное состояние (N1 < N2), то процесс излучения преобладает, и интенсивность света в системе возрастает. Таким образом, очевидно, что для получения более высокой скорости вынужденного излучения, чем поглощения, необходимо, чтобы отношение населенностей двух состояний было таким, чтобы N2/N1 > 1; другими словами, для работы лазера требуется инверсия населенностей.

If an atom is already in the excited state, it may be agitated by the passage of a photon that has a frequency ν21 corresponding to the energy gap ΔE of the excited state to ground state transition. In this case, the excited atom relaxes to the ground state, and it produces a second photon of frequency ν21. The original photon is not absorbed by the atom, and so the result is two photons of the same frequency. This process is known as stimulated emission. Specifically, an excited atom will act like a small electric dipole which will oscillate with the external field provided. One of the consequences of this oscillation is that it encourages electrons to decay to the lowest energy state. When this happens due to the presence of the electromagnetic field from a photon, a photon is released in the same phase and direction as the "stimulating" photon, and is called stimulated emission. The rate at which stimulated emission occurs is proportional to the number of atoms N2 in the excited state, and the radiation density of the light. The base probability of a photon causing stimulated emission in a single excited atom was shown by Albert Einstein to be exactly equal to the probability of a photon being absorbed by an atom in the ground state. Therefore, when the numbers of atoms in the ground and excited states are equal, the rate of stimulated emission is equal to the rate of absorption for a given radiation density. The critical detail of stimulated emission is that the induced photon has the same frequency and phase as the incident photon. In other words, the two photons are coherent. It is this property that allows optical amplification, and the production of a laser system. During the operation of a laser, all three light matter interactions described above are taking place. Initially, atoms are energized from the ground state to the excited state by a process called pumping, described below. Some of these atoms decay via spontaneous emission, releasing incoherent light as photons of frequency, ν. These photons are fed back into the laser medium, usually by an optical resonator. Some of these photons are absorbed by the atoms in the ground state, and the photons are lost to the laser process. However, some photons cause stimulated emission in excited state atoms, releasing another coherent photon. In effect, this results in optical amplification. If the number of photons being amplified per unit time is greater than the number of photons being absorbed, then the net result is a continuously increasing number of photons being produced; the laser medium is said to have a gain of greater than unity. Recall from the descriptions of absorption and stimulated emission above that the rates of these two processes are proportional to the number of atoms in the ground and excited states, N1 and N2, respectively. If the ground state has a higher population than the excited state (N1 > N2), then the absorption process dominates, and there is a net attenuation of photons. If the populations of the two states are the same (N1 = N2), the rate of absorption of light exactly balances the rate of emission; the medium is then said to be optically transparent. If the higher energy state has a greater population than the lower energy state (N1 < N2), then the emission process dominates, and light in the system undergoes a net increase in intensity. It is thus clear that to produce a faster rate of stimulated emissions than absorptions, it is required that the ratio of the populations of the two states is such that
N2/N1 > 1; In other words, a population inversion is required for laser operation.

Правила отбора

Многие переходы, связанные с электромагнитным излучением, строго запрещены в квантовой механике. Разрешенные переходы описываются так называемыми правилами отбора, которые определяют условия, при которых радиационный переход возможен. Например, переходы разрешены только при ΔS = 0, где S – полный спиновый угловой момент системы. В реальных материалах другие эффекты, такие как взаимодействие с кристаллической решеткой, могут обходить эти формальные правила, обеспечивая альтернативные механизмы. В таких системах запрещенные переходы могут происходить, но обычно с меньшей скоростью, чем разрешенные. Классическим примером является фосфоресценция, когда материал имеет основное состояние с S = 0, возбужденное состояние с S = 0 и промежуточное состояние с S = 1. Переход из промежуточного состояния в основное состояние с испусканием света происходит медленно из-за правил отбора. Поэтому излучение может продолжаться даже после прекращения внешнего освещения. В отличие от этого, флуоресценция в материалах характеризуется прекращением излучения сразу после прекращения внешнего освещения. Переходы, не включающие поглощение или испускание излучения, не подчиняются правилам отбора. Безизлучательный переход между уровнями, например, между возбужденными состояниями S = 0 и S = 1, может происходить достаточно быстро, чтобы отвести часть популяции уровня S = 0 до того, как она спонтанно вернется в основное состояние. Наличие промежуточных состояний в материалах необходимо для метода оптической накачки лазеров (см. ниже).

Создание инверсии населения

Как описано выше, для работы лазера необходима инверсия населенностей, но ее нельзя достичь в нашей теоретической группе атомов с двумя энергетическими уровнями, когда они находятся в термическом равновесии. Любой способ непосредственного и непрерывного возбуждения атомов из основного состояния в возбужденное (например, оптическое поглощение) в конечном итоге приведет к равновесию с процессами релаксации, такими как спонтанное и вынужденное излучение. В лучшем случае можно добиться равной населенности двух состояний, N1 = N2 = N/2, что приведет к оптической прозрачности, но не обеспечит оптического усиления.

Лазеры трех уровней

Для достижения устойчивых неравновесных условий необходимо использовать косвенный метод заселения возбужденного состояния. Чтобы понять, как это делается, мы можем использовать несколько более реалистичную модель – трехуровневый лазер. Снова рассмотрим группу из N атомов, на этот раз каждый атом способен находиться в любом из трех энергетических состояний, уровнях 1, 2 и 3, с энергиями E1, E2 и E3, и популяциями N1, N2 и N3 соответственно. Предположим, что E1 < E2 < E3; то есть энергия уровня 2 лежит между энергией основного состояния и уровнем 3. Изначально система атомов находится в термическом равновесии, и большинство атомов будут находиться в основном состоянии, то есть N1 ≈ N, N2 ≈ N3 ≈ 0. Если мы теперь подвергнем атомы воздействию света с частотой , процесс оптического поглощения возбудит электроны из основного состояния на уровень 3. Этот процесс называется накачкой и не всегда включает в себя непосредственное поглощение света; могут использоваться другие методы возбуждения лазерной среды, такие как электрический разряд или химические реакции. Уровень 3 иногда называют уровнем накачки или полосой накачки, а энергетический переход E1 → E3 – переходом накачки, который показан стрелкой P на диаграмме справа. При накачке среды значительное число атомов перейдет на уровень 3, так что N3 > 0. Для получения среды, пригодной для лазерной генерации, необходимо, чтобы эти возбужденные атомы быстро распадались на уровень 2. Энергия, высвобождаемая при этом переходе, может излучаться в виде фотона (спонтанное излучение), однако на практике переход 3→2 (обозначенный R на диаграмме) обычно является безизлучательным, при этом энергия передается в колебательное движение (тепло) материала-хозяина, окружающего атомы, без генерации фотона (эффект Оже). Электрон на уровне 2 может распадаться путем спонтанного излучения в основное состояние, высвобождая фотон частоты ν12 (определяемой как E2 – E1 = hν12), который показан как переход L, называемый лазерным переходом на диаграмме. Если время жизни этого перехода, τ21, намного больше времени жизни безизлучательного перехода 3 → 2, τ32 (если τ21 ≫ τ32, что известно как благоприятное соотношение времен жизни), популяция уровня E3 будет практически равна нулю (N3 ≈ 0), и популяция возбужденных атомов будет накапливаться на уровне 2 (N2 > 0). Если более половины атомов N могут быть накоплены в этом состоянии, это превысит популяцию основного состояния N1. Таким образом, между уровнями 1 и 2 достигается инверсия населенностей (N2 > N1), и можно получить оптическое усиление на частоте ν21. Поскольку для достижения инверсии населенностей необходимо возбудить из основного состояния как минимум половину популяции атомов, лазерная среда должна быть очень сильно накачана. Это делает трехуровневые лазеры довольно неэффективными, несмотря на то, что это был первый тип лазера, который был создан (на основе рубиновой лазерной среды, Теодор Мейман в 1960 году). Трехуровневая система также может иметь излучательный переход между уровнем 3 и 2, а также безизлучательный переход между уровнем 2 и 1. В этом случае требования к накачке будут менее строгими. На практике большинство лазеров являются четырех-уровневыми, которые описаны ниже.

To achieve lasting non equilibrium conditions, an indirect method of populating the excited state must be used. To understand how this is done, we may use a slightly more realistic model, that of a three level laser. Again consider a group of N atoms, this time with each atom able to exist in any of three energy states, levels 1, 2 and 3, with energies E1, E2, and E3, and populations N1, N2, and N3, respectively. We assume that E1 < E2 < E3; that is, the energy of level 2 lies between that of the ground state and level 3. Initially, the system of atoms is at thermal equilibrium, and the majority of the atoms will be in the ground state, i. e., N1 ≈ N, N2 ≈ N3 ≈ 0. If we now subject the atoms to light of a frequency , the process of optical absorption will excite electrons from the ground state to level 3. This process is called pumping, and does not necessarily always directly involve light absorption; other methods of exciting the laser medium, such as electrical discharge or chemical reactions, may be used. The level 3 is sometimes referred to as the pump level or pump band, and the energy transition E1 → E3 as the pump transition, which is shown as the arrow marked P in the diagram on the right. Upon pumping the medium, an appreciable number of atoms will transition to level 3, such that N3 > 0. To have a medium suitable for laser operation, it is necessary that these excited atoms quickly decay to level 2. The energy released in this transition may be emitted as a photon (spontaneous emission), however in practice the 3→2 transition (labeled R in the diagram) is usually radiationless, with the energy being transferred to vibrational motion (heat) of the host material surrounding the atoms, without the generation of a photon. (Auger effect)

An electron in level 2 may decay by spontaneous emission to the ground state, releasing a photon of frequency ν12 (given by E2 – E1 = hν12), which is shown as the transition L, called the laser transition in the diagram. If the lifetime of this transition, τ21 is much longer than the lifetime of the radiationless 3 → 2 transition τ32 (if τ21 ≫ τ32, known as a favourable lifetime ratio), the population of the E3 will be essentially zero (N3 ≈ 0) and a population of excited state atoms will accumulate in level 2 (N2 > 0). If over half the N atoms can be accumulated in this state, this will exceed the population of the ground state N1. A population inversion (N2 > N1 ) has thus been achieved between level 1 and 2, and optical amplification at the frequency ν21 can be obtained. Because at least half the population of atoms must be excited from the ground state to obtain a population inversion, the laser medium must be very strongly pumped. This makes three level lasers rather inefficient, despite being the first type of laser to be discovered (based on a ruby laser medium, by Theodore Maiman in 1960). A three level system could also have a radiative transition between level 3 and 2, and a non radiative transition between 2 and 1. In this case, the pumping requirements are weaker. In practice, most lasers are four level lasers, described below.

Лазер четырех уровней

Здесь есть четыре энергетических уровня с энергиями E1, E2, E3, E4 и соответствующими им популяциями N1, N2, N3, N4. Энергии каждого уровня таковы, что E1 < E2 < E3 < E4. В этой системе перекачивающий переход P возбуждает атомы в основном состоянии (уровне 1) в полосу накачки (уровне 4). С уровня 4 атомы снова распадаются посредством быстрого, нерадиационного перехода Ra на уровень 3. Поскольку время жизни лазерного перехода L велико по сравнению со временем жизни Ra (τ32 ≫ τ43), на уровне 3 накапливается популяция (верхний лазерный уровень), которая может релаксировать посредством спонтанного или вынужденного излучения на уровень 2 (нижний лазерный уровень). Этот уровень также имеет быстрый, нерадиационный распад Rb в основное состояние. Как и ранее, наличие быстрого, безрадиационного перехода распада приводит к быстрому истощению популяции полосы накачки (N4 ≈ 0). В четырех уровневой системе любой атом на нижнем лазерном уровне E2 также быстро дезактивируется, что приводит к пренебрежимо малой популяции в этом состоянии (N2 ≈ 0). Это важно, поскольку любая значительная популяция, накапливающаяся на уровне 3, верхнем лазерном уровне, формирует инверсию населенностей относительно уровня 2. То есть, пока N3 > 0, то N3 > N2, и достигается инверсия населенностей. Таким образом, оптическое усиление и генерация лазерного излучения могут происходить на частоте ν32 (E3 – E2 = hν32). Поскольку для формирования инверсии населенностей необходимо возбудить лишь небольшое количество атомов на верхний лазерный уровень, четырех уровневый лазер значительно эффективнее трех уровневого, и большинство практических лазеров относятся к этому типу. В реальности в лазерном процессе может участвовать гораздо больше четырех энергетических уровней, с комплексными процессами возбуждения и релаксации между этими уровнями. В частности, полоса накачки может состоять из нескольких дискретных энергетических уровней или континуума уровней, что позволяет оптической накачке среды в широком диапазоне длин волн. Следует отметить, что как в трех, так и в четырех уровневых лазерах энергия перехода накачки больше энергии лазерного перехода. Это означает, что если лазер оптически накачивается, частота накачивающего света должна быть выше частоты генерируемого лазерного света. Иными словами, длина волны накачки короче длины волны лазера. В некоторых средах возможно использование многофотонного поглощения между несколькими переходами с низкой энергией для достижения уровня накачки; такие лазеры называются лазерами преобразования частоты. Хотя во многих лазерах лазерный процесс включает переход атомов между различными электронными энергетическими состояниями, как описано в вышеуказанной модели, это не единственный механизм, приводящий к генерации лазерного излучения. Например, существует множество распространенных лазеров (например, лазеры на красителях, углекислотные лазеры), в которых лазерная среда состоит из целых молекул, а энергетические состояния соответствуют колебательным и вращательным модам колебаний молекул. Это справедливо для водяных мазеров, наблюдаемых в природе. В некоторых средах возможно, путем наложения дополнительного оптического или микроволнового поля, использовать квантово-когерентные эффекты для уменьшения вероятности перехода из основного состояния в возбужденное. Эта техника, известная как лазерная генерация без инверсии населенностей, позволяет осуществлять оптическое усиление без создания инверсии населенностей между двумя состояниями.

Here, there are four energy levels, energies E1, E2, E3, E4, and populations N1, N2, N3, N4, respectively. The energies of each level are such that E1 < E2 < E3 < E4. In this system, the pumping transition P excites the atoms in the ground state (level 1) into the pump band (level 4). From level 4, the atoms again decay by a fast, non radiative transition Ra into the level 3. Since the lifetime of the laser transition L is long compared to that of Ra (τ32 ≫ τ43), a population accumulates in level 3 (the upper laser level), which may relax by spontaneous or stimulated emission into level 2 (the lower laser level). This level likewise has a fast, non radiative decay Rb into the ground state. As before, the presence of a fast, radiationless decay transition results in the population of the pump band being quickly depleted (N4 ≈ 0). In a four level system, any atom in the lower laser level E2 is also quickly de excited, leading to a negligible population in that state (N2 ≈ 0). This is important, since any appreciable population accumulating in level 3, the upper laser level, will form a population inversion with respect to level 2. That is, as long as N3 > 0, then N3 > N2, and a population inversion is achieved. Thus optical amplification, and laser operation, can take place at a frequency of ν32 (E3 E2 = hν32). Since only a few atoms must be excited into the upper laser level to form a population inversion, a four level laser is much more efficient than a three level one, and most practical lasers are of this type. In reality, many more than four energy levels may be involved in the laser process, with complex excitation and relaxation processes involved between these levels. In particular, the pump band may consist of several distinct energy levels, or a continuum of levels, which allow optical pumping of the medium over a wide range of wavelengths. Note that in both three and four level lasers, the energy of the pumping transition is greater than that of the laser transition. This means that, if the laser is optically pumped, the frequency of the pumping light must be greater than that of the resulting laser light. In other words, the pump wavelength is shorter than the laser wavelength. It is possible in some media to use multiple photon absorptions between multiple lower energy transitions to reach the pump level; such lasers are called up conversion lasers. While in many lasers the laser process involves the transition of atoms between different electronic energy states, as described in the model above, this is not the only mechanism that can result in laser action. For example, there are many common lasers (e. g., dye lasers, carbon dioxide lasers) where the laser medium consists of complete molecules, and energy states correspond to vibrational and rotational modes of oscillation of the molecules. This is the case with water masers, that occur in nature. In some media it is possible, by imposing an additional optical or microwave field, to use quantum coherence effects to reduce the likelihood of a ground state to excited state transition. This technique, known as lasing without inversion, allows optical amplification to take place without producing a population inversion between the two states.

Другие методы создания инверсии популяции

Стимулированное излучение впервые было обнаружено в микроволновой области электромагнитного спектра, что дало начало акрониму МАСЕР – микроволновому усилению за счет стимулированного излучения. В микроволновой области распределение Больцмана молекул по энергетическим уровням таково, что при комнатной температуре все уровни заполнены практически одинаково. Для создания инверсии населенностей в таких условиях необходимо избирательно удалять некоторые атомы или молекулы из системы, основываясь на различиях в их свойствах. Например, в водородном мазере можно использовать хорошо известный 21-сантиметровый переход в атомном водороде, при котором единственный электрон изменяет направление своего спина с параллельного ядерному спину на антипараллельное, для создания инверсии населенностей, поскольку параллельное состояние обладает магнитным моментом, а антипараллельное – нет. Сильное неоднородное магнитное поле разделяет атомы в состоянии с более высокой энергией от пучка атомов, находящихся в смешанном состоянии. Разделенная популяция представляет собой инверсию населенностей, способную к стимулированному излучению.