Введение

В химической кинетике уравнение скорости (также известное как закон скорости или эмпирическое дифференциальное уравнение скорости) является эмпирическим дифференциальным математическим выражением для скорости реакции в зависимости от концентраций химических видов и постоянных параметров (обычно коэффициентов скорости и частных порядков реакции). Для многих реакций начальная скорость описывается степенным законом, таким как

где [\mathrm{A}] и [\mathrm{B}] – молярные концентрации веществ \mathrm{A} и \mathrm{B}, обычно выражаемые в молях на литр (молярность, M). Показатели x и y – частные порядки реакции по отношению к \mathrm{A} и \mathrm{B}, а общий порядок реакции равен сумме этих показателей. Эти показатели часто являются положительными целыми числами, но могут быть и нулем, дробными или отрицательными. Порядок реакции – это число, которое количественно определяет степень влияния концентраций реагентов на скорость химической реакции. Иными словами, порядок реакции – это показатель степени, в которую возводится концентрация конкретного реагента. Если реакция протекает в замкнутой системе при постоянной температуре и объеме, без накопления промежуточных продуктов, скорость реакции определяется как

где νi – стехиометрический коэффициент для химического вещества Xi, со знаком минус для реагента. Начальная скорость реакции функционально зависит от концентраций реагентов,

и эта зависимость известна как уравнение скорости или закон скорости. Этот закон, как правило, нельзя вывести из химического уравнения и должен быть определен экспериментально. Константа k называется константой скорости. Показатели, которые могут быть дробными,

В разбавленном растворе элементарная реакция (состоящая из одной стадии с одним переходным состоянием) эмпирически подчиняется закону действующих масс. Это предсказывает, что скорость зависит только от концентраций реагентов, возведенных в степени, равные их стехиометрическим коэффициентам. Дифференциальное уравнение скорости для элементарной реакции с использованием произведения концентраций:

Где:
– скорость изменения концентрации реагента во времени. k – константа скорости реакции. – концентрации реагентов, возведенные в степень их стехиометрических коэффициентов и перемноженные.

Нулевой порядок

Для реакций нулевого порядка скорость реакции не зависит от концентрации реагента, поэтому изменение его концентрации не оказывает влияния на скорость реакции. Таким образом, концентрация изменяется линейно во времени. Это может происходить, когда существует лимитирующий фактор, ограничивающий число молекул реагента, способных реагировать одновременно, например, если реакция требует контакта с ферментом или каталитической поверхностью. Многие ферментативно-катализируемые реакции являются реакциями нулевого порядка, при условии, что концентрация реагента значительно превышает концентрацию фермента, контролирующего скорость, что приводит к насыщению фермента. Например, биологическое окисление этанола до ацетальдегида ферментом печеночной алкогольдегидрогеназой (LADH) является реакцией нулевого порядка по этанолу. Аналогично, реакции с гетерогенным катализом могут быть реакциями нулевого порядка, если каталитическая поверхность насыщена. Например, разложение фосфина (PH3) на горячей вольфрамовой поверхности при высоком давлении является реакцией нулевого порядка по фосфину, который разлагается с постоянной скоростью.

Отрицательный порядок

Скорость реакции может иметь отрицательный частичный порядок по отношению к веществу. Например, превращение озона (O3) в кислород описывается уравнением скорости при избытке кислорода. Это соответствует второму порядку по озону и порядку (−1) по кислороду. Когда частичный порядок отрицателен, общий порядок реакции обычно считается неопределённым. В приведённом выше примере, например, реакция не описывается как реакция первого порядка, несмотря на то, что сумма частичных порядков равна единице, поскольку уравнение скорости более сложное, чем для простой реакции первого порядка.

Обобщение простого примера

Если концентрация в момент времени t = 0 отличается от указанной выше, то вышеприведенные упрощения становятся недействительными, и необходимо решать систему дифференциальных уравнений. Однако эту систему также можно решить точно, что приводит к следующим обобщенным выражениям: когда равновесная постоянная близка к единице, а скорости реакций очень велики, например, при конформационном анализе молекул, для определения констант скорости требуются другие методы, такие как, например, полный анализ формы спектральных линий в ЯМР-спектроскопии.

Параллельные или конкурирующие реакции

Когда вещество одновременно вступает в реакции с образованием двух различных продуктов, говорят, что происходит параллельная или конкурирующая реакция.

Одна реакция первого порядка и одна реакция второго порядка

Это может происходить при изучении бимолекулярной реакции, когда одновременно протекает гидролиз (который можно рассматривать как реакцию псевдо-первого порядка): гидролиз затрудняет изучение кинетики реакции, поскольку часть реагента расходуется в параллельной реакции. Например, A реагирует с R с образованием продукта C, но одновременно реакция гидролиза потребляет некоторое количество A с образованием B, побочного продукта: A + H2O → B и A + R → C. Уравнения скорости: и , где – псевдо-константа первого порядка. Интегрированное уравнение скорости для основного продукта [C] имеет вид , что эквивалентно соотношению между концентрацией B и концентрацией C: . Интегрированные уравнения были получены аналитически, но в процессе выводили, что поэтому предыдущее уравнение для [C] применимо только для низких концентраций [C] по сравнению с начальной концентрацией [A]0.