Введение

Этикетки аффинитета - это класс ингибиторов ферментов, которые ковалентно связываются с их мишенью, вызывая его инактивацию. Отличительной чертой маркировки аффинности является использование целевой частицы для специфического и обратимого доставления слабо реактивной группы ферменту, который необратимо связывается с аминокислотным остатком. Целевая часть этикетки часто напоминает естественный субстрат фермента, поэтому до ковалентной связи используется аналогичный способ нековалентного связывания. Их полезность в медицине может быть ограничена спецификой первого нековалентного шага связывания, тогда как недискриминационное действие может быть использовано для таких целей, как маркировка аффинности, метод валидации специфического связывания соединений с субстратом.

Классические маркировки родства

Эта категория включает в себя самый простой подход к соединению электрофила с низкой внутренней реактивностью с нековалентной связующей фракцией, которая часто имитирует естественный субстрат. Ключевым фактором этого обозначения является то, что реактивность электрофила не изменяется ферментом, и что нековалентная связывающая фракция служит для увеличения присутствия и срока жизни электрофила в активном месте (эффективная молярность). Слабо реактивная группа может реагировать с функциональными группами за пределами активного участка или на другие белки, но селективность присуждается нековалентной связывающей фракцией. Кинетические сигнатуры этого типа ингибитора могут быть обнаружены при насыщении, поскольку ковалентная реакция (кинакт) становится ограничивающей скорость стадией при высоких концентрациях ингибитора. Несколько лекарств, таких как афатиниб, получили одобрение FDA благодаря этому подходу. Также был изучен обратный подход, использующий слабо нуклеофильный ингибитор для атаки на белковый электрофил. Этот подход получил гораздо меньше внимания из-за отсутствия белковых электрофилов и только те, у которых есть подходящие кофакторы, могут быть ориентированы.

Этикетки фотоафинитета

Этикетки фотоафинитета характеризуются неферментальной реактивностью, вызванной воздействием света, и нековалентной целевой фракцией для повышения эффективной молярности этой реактивной группы в активном месте. Хотя эта техника теоретически обоснована, часто наблюдается низкая степень маркировки, в первую очередь из-за гашения реактивных видов растворителем или другими видами в растворе. Однако такое гашение может быть выгодным, поскольку это такой быстрый процесс, что после образования реактивного вида он не будет диффундировать в значительной степени и будет реагировать только с молекулами, к которым он непосредственно прилегает. Этикетки фотоафинитета не показывают больших перспектив для ингибирования или использования лекарств, но они соответствуют для идентификации мест связывания лигандов. Реактивные группы, такие как нитрены или 2арил-5карбокситтетразолы, часто используются для получения высокореактивных, неселективных карбенов или умеренно селективных нитрилоиминных промежуточных продуктов соответственно.

Профилирование белков на основе активности (ABPP)

Основной единицей протеомики, основанной на активности, является зонд, который обычно состоит из двух элементов: реактивной группы (RG, иногда называемой "бойной головой") и метки. Кроме того, некоторые зонды могут содержать связующую группу, которая повышает селективность. Реактивная группа обычно содержит специально разработанный электрофил, который ковалентно связывается с нуклеофильным остатком в активном месте активного фермента. Энзим, который ингибирован или модифицирован после трансляции, не будет реагировать с зондом, основанным на активности. Этикетка может быть либо репортером, таким как флюорофор, либо маркировкой аффинности, такой как биотин или алкин или азид для использования с диполярной циклоаддицией Huisgen 1,3 (также известной как химическая клика).