Введение

Ингибитор удлинения цепи ДНК-полимеразы

Дидезоксинуклеотиды являются ингибиторами удлинения цепи ДНК-полимеразы, используемыми в методе Сангера для секвенирования ДНК. Дидезоксирибонуклеотиды не имеют 3'-гидроксильной группы, поэтому дальнейшее удлинение цепи невозможно после присоединения этого дидезоксинуклеотида. Это приводит к обрыву последовательности ДНК. Таким образом, эти молекулы лежат в основе метода прерывания дидезокси-цепей для секвенирования ДНК, который Фредерик Сэнгер и его команда представили в 1977 году как развитие более ранних работ. Подход Сангера был описан в 2001 году как один из двух фундаментальных методов секвенирования фрагментов ДНК, однако метод Сангера остается "наиболее широко используемым и применяемым в большинстве автоматических секвенаторов ДНК". Сангер получил свою вторую Нобелевскую премию по химии в 1980 году, разделив ее с Уолтером Гилбертом ("за их вклад в определение последовательностей оснований в нуклеиновых кислотах") и Полом Бергом ("за его фундаментальные исследования биохимии нуклеиновых кислот, особенно в области рекомбинантной ДНК"), и обсудил применение дидезоксинуклеотидов в своей нобелевской лекции.

Секвенирование ДНК

Дидеоксинуклеотиды полезны при секвенировании ДНК в сочетании с электрофорезом. Образец ДНК, подвергнутый ПЦР (полимеразной цепной реакции) в смеси, содержащей все четыре дезоксинуклеотида и один дидеоксинуклеотид, образует фрагменты ДНК длиной, соответствующей положению каждой азотистой основы, комплементарной тому типу, который содержит дидеоксинуклеотид. Наблюдается закономерность, согласно которой Taq-полимераза, используемая в ПЦР, предпочитает ddGNTP, что подтверждается различными исследованиями. Это означает, что каждая азотистая основа данного типа имеет определенную вероятность присоединения не к дезоксинуклеотиду, а к дидеоксинуклеотиду, что приводит к прекращению удлинения цепи. Следовательно, при последующем электрофорезе для каждой длины, соответствующей комплементарной азотистой основе дидеоксинуклеотида, будет наблюдаться полоса. В настоящее время широко используются флуоресцентные дидеоксинуклеотиды, каждый из четырех имеет уникальный спектр флуоресценции, который может быть зарегистрирован секвенатором, что позволяет проводить секвенирование в одной реакции.

Производство

В запатентованном методе тетрагидрофуран использовали в растворителе, содержащем 50 г (0,205 моль) уридина (или, предположительно, любого незащищенного нуклеозида), 112 мл (1,03 моль) метилортоформата и 10 г (52,6 ммоль) паратолуолсульфоновой кислоты при комнатной температуре с перемешиванием. После перемешивания при комнатной температуре в течение 24 часов реакционную смесь вылили в водный раствор бикарбоната натрия, после чего 5 раз экстрагировали хлороформом. Экстракт сушили над сульфатом натрия и концентрировали, чтобы получить 49,5 г (0,173 моль) 2',3'-O-метоксиметилиденуридина (выход 84,5%). После этой реакции, продукт – 2',3'-O-метоксиметилиденуридин – растворяют в 50 мл уксусного ангидрида при комнатной температуре с перемешиванием. Раствор нагревали до 140 °C и выдерживали при этой температуре в течение 5 часов с обратным холодильником. После охлаждения до комнатной температуры растворитель удалили дистилляцией под пониженным давлением, добавили 50 мл воды и экстрагировали смесь 3 раза 100 мл хлороформа. Экстракт концентрировали под пониженным давлением, затем обрабатывали 30% водным аммиаком для получения 82,3% выхода 2',3'-дидеокси-2',3'-дидегидроуридина. Затем этот продукт гидрируют для удаления двойной связи, растворив его в метаноле (10 мл), содержащем катализатор (влажный 5% палладий на углероде) (400 мг) в атмосфере водорода в течение 1 часа, чтобы получить целевой дидеоксинуклеозид (в данном случае 2',3'-дидеоксиуридин). Красящий нуклеотид, который будет использован, вероятно, будет получен путем обработки ферментом фосфорилирования и биотинилирования, а затем реакцией биотинилированного вещества с красителем. Возможно также непосредственное взаимодействие с красителем, но, как утверждается, удлинение линкера повышает эффективность при использовании мутантной формы ДНК-полимеразы.