Введение

Гелданамицин является антитуморным антибиотиком 1,4-бензохинон-ансамицина, который ингибирует функцию Hsp90 (белка теплового шока 90) путем связывания с необычным карманом связывания АДФ/АТФ белка. Клиентские белки HSP90 играют важную роль в регуляции клеточного цикла, роста клеток, выживания клеток, апоптоза, ангиогенеза и онкогенеза. Гельданамицин индуцирует деградацию белков, мутировавших или сверхэкспрессирующихся в опухолевых клетках, таких как v-Src, Bcr-Abl, p53 и ERBB2. Этот эффект опосредован HSP90. Несмотря на свой выраженный противоопухолевый потенциал, гельданамицин обладает рядом серьезных недостатков как лекарственный кандидат, таких как гепатотоксичность. Более того, Jilani et al. сообщили, что гельданамицин индуцирует апоптоз эритроцитов при физиологических концентрациях. Эти побочные эффекты привели к разработке аналогов гельданамицина, в частности аналогов, содержащих модификацию в 17-й позиции:

17-AAG
17-DMAG

Биосинтез

Гельданамицин был первоначально обнаружен в организме Streptomyces hygroscopicus. Это макроциклический поликетид, который синтезируется поликетидсинтазой I типа. Гены gelA, gelB и gelC кодируют поликетидсинтазу. Поликетидсинтаза (PKS) сначала загружается 3-амино-5-гидроксибензойной кислотой (AHBA). Затем она использует малонил-КоА, метилмалонил-КоА и метоксималонил-КоА для синтеза молекулы-предшественника прогельданамицина. Этот предшественник подвергается нескольким ферментативным и неферментативным модификациям для получения активной молекулы гельданамицина, включающим гидроксилирование, O-метилирование, карбамоилирование и окисление.