Введение

Слипание частиц в суспензии. Агломерация частиц относится к образованию агрегатов в суспензии и представляет собой механизм, приводящий к функциональной дестабилизации коллоидных систем. В ходе этого процесса частицы, диспергированные в жидкой фазе, прилипают друг к другу и спонтанно образуют неправильные агрегаты частиц, хлопья или агломераты. Это явление также называют коагуляцией или флокуляцией, а такая суспензия также считается нестабильной. Агломерация частиц может быть вызвана добавлением солей или других химических веществ, называемых коагулянтами или флокулянтами. Агломерация частиц может быть обратимым или необратимым процессом. Агломераты частиц, определяемые как "жёсткие агломераты", сложнее диспергировать обратно до исходных отдельных частиц. В процессе агломерации агломераты увеличиваются в размере, и, как следствие, могут оседать на дно ёмкости, что называется седиментацией. Альтернативно, в концентрированных суспензиях может образовываться коллоидный гель, изменяющий его реологические свойства. Обратный процесс, при котором агломераты частиц диспергируются в виде отдельных частиц, называемый пептизацией, редко происходит спонтанно, но может происходить при перемешивании или сдвиге. Коллоидные частицы также могут оставаться диспергированными в жидкостях в течение длительного времени (от дней до лет). Это явление называется коллоидной стабильностью, и такая суспензия считается функционально стабильной. Стабильные суспензии часто получают при низких концентрациях соли или добавлением химических веществ, называемых стабилизаторами. Стабильность частиц, коллоидных или иных, чаще всего оценивается по величине дзета-потенциала. Этот параметр обеспечивает легко измеримую количественную оценку межчастичного отталкивания, которое является ключевым ингибитором агрегации частиц. Подобные процессы агломерации происходят и в других дисперсных системах. В эмульсиях они также могут быть связаны с коалесценцией капель и приводить не только к седиментации, но и к всплытию. В аэрозолях взвешенные в воздухе частицы также могут агрегироваться и образовывать более крупные скопления (например, сажу).

Ранние стадии

Хорошо диспергированная коллоидная суспензия состоит из отдельных, разрозненных частиц и стабилизируется отталкивающими межчастичными силами. Когда отталкивающие силы ослабевают или становятся притягательными при добавлении коагулянта, частицы начинают агрегировать. Первоначально из одиночных частиц A1 будут образовываться двойники A2 согласно следующей схеме.

На ранней стадии процесса агрегации суспензия преимущественно содержит отдельные частицы. Скорость этого явления характеризуется коэффициентом скорости агрегации k. Поскольку образование двойников является реакцией второго порядка, единицы измерения этого коэффициента – м³/с, так как концентрации частиц выражаются как число частиц на единицу объема (м⁻³). Поскольку абсолютные скорости агрегации сложно измерить, часто используют безразмерное отношение стабильности W, определяемое как kfast/k, где kfast – коэффициент скорости агрегации в быстром режиме, а k – коэффициент в интересующих условиях. Отношение стабильности близко к единице в быстром режиме, возрастает в медленном режиме и становится очень большим при стабильной суспензии. Часто коллоидные частицы суспендированы в воде. В этом случае они приобретают поверхностный заряд и вокруг каждой частицы формируется электрический двойной слой. Перекрытие диффузных слоев двух сближающихся частиц приводит к отталкивающему потенциалу взаимодействия двойного слоя, обеспечивающему стабилизацию частиц. При добавлении соли в суспензию отталкивание электрических двойных слоев экранируется, а притяжение Ван-дер-Ваальса становится доминирующим и вызывает быструю агрегацию. На рисунке справа показана типичная зависимость отношения стабильности W от концентрации электролита, с указанием режимов медленной и быстрой агрегации. В таблице ниже приведены диапазоны критических концентраций коагуляции (ККК) для различных валентностей противоионов. Заряд выражен в единицах элементарного заряда. Эта зависимость отражает правило Шульце-Харди, согласно которому ККК изменяется обратно пропорционально шестой степени заряда противоиона. ККК также в некоторой степени зависит от типа иона, даже если они несут одинаковый заряд. Эта зависимость может отражать различные свойства частиц или различную аффинность ионов к поверхности частиц. Поскольку частицы часто несут отрицательный заряд, многовалентные металлические катионы являются высокоэффективными коагулянтами. Заряд ККК (× 10⁻³ моль/л) 1 50 300 2 2 30 3 0.03 0.5

Адсорбция частиц с противоположным зарядом (например, протонов, специфически адсорбирующихся ионов, поверхностно-активных веществ или полиэлектролитов) может дестабилизировать суспензию частиц путем нейтрализации заряда или стабилизировать ее путем накопления заряда, приводя к быстрой агрегации вблизи точки нейтрализации заряда и медленной агрегации вдали от нее. Количественная интерпретация коллоидной стабильности впервые была сформулирована в рамках теории ДЛВО. Распределение размеров кластеров также различается в этих двух режимах. Кластеры DLCA относительно монодисперсны, в то время как распределение размеров кластеров RLCA очень широкое. Чем больше размер кластера, тем выше их скорость осаждения. Следовательно, агрегирующие частицы осаждаются, и этот механизм обеспечивает способ их отделения от суспензии. При более высоких концентрациях частиц растущие кластеры могут переплетаться и образовывать частичный гель. Такой гель является упругим твердым телом, но отличается от обычных твердых тел очень низким модулем упругости.

Гомоагрегация против гетероагрегации

Когда агрегация происходит в суспензии, состоящей из аналогичных монодисперсных коллоидных частиц, процесс называется гомоагрегацией (или гомокоагуляцией). Когда агрегация происходит в суспензии, состоящей из различных коллоидных частиц, она называется гетероагрегацией (или гетерокоагуляцией). Простейший процесс гетероагрегации происходит при смешивании двух типов монодисперсных коллоидных частиц. На ранних стадиях могут образовываться три типа дублетов: в то время как первые два процесса соответствуют гомоагрегации в чистых суспензиях, содержащих частицы А или В, последняя реакция представляет собой собственно процесс гетероагрегации. Каждая из этих реакций характеризуется соответствующими коэффициентами агрегации kAA, kBB и kAB. Например, если частицы А и В несут положительный и отрицательный заряд соответственно, скорость гомоагрегации может быть низкой, а скорость гетероагрегации – высокой. В отличие от гомоагрегации, скорость гетероагрегации увеличивается с уменьшением концентрации соли. Кластеры, сформированные на более поздних стадиях таких процессов гетероагрегации, еще более разветвлены, чем те, которые получаются при DLCA (d ≈ 1.4). Важным частным случаем процесса гетероагрегации является осаждение частиц на подложку.

Измерение пропускания света. Изменение пропускаемого света через агрегирующую суспензию можно изучать с помощью обычного спектрофотометра в видимой области спектра. По мере агрегации среда становится более мутной, и ее поглощение увеличивается. Увеличение поглощения можно связать с константой скорости агрегации k, а соотношение стабильности можно оценить на основе таких измерений. Преимущество этого метода – его простота.

Измерение рассеяния света. Эти методы основаны на исследовании рассеянного света от агрегирующей суспензии во времени. Статическое рассеяние света дает изменение интенсивности рассеяния, а динамическое рассеяние света – изменение кажущегося гидродинамического радиуса. На ранних стадиях агрегации изменение каждой из этих величин прямо пропорционально константе скорости агрегации k. На более поздних стадиях можно получить информацию об образованных кластерах (например, фрактальную размерность). Рассеяние света хорошо работает для широкого диапазона размеров частиц. Возможно, потребуется учитывать эффекты многократного рассеяния, поскольку рассеяние становится более важным для более крупных частиц или агрегатов. Такие эффекты можно пренебречь в слабо мутных суспензиях. Процессы агрегации в сильно рассеивающих системах изучались с использованием методов измерения пропускания, обратного рассеяния или диффузионной волновой спектроскопии.

Подсчет отдельных частиц. Этот метод обеспечивает отличное разрешение, позволяя индивидуально определять кластеры, состоящие из десятков частиц. Агрегирующая суспензия пропускается через узкий капиллярный счетчик частиц, и размер каждого агрегата анализируется методом рассеяния света. По интенсивности рассеяния можно определить размер каждого агрегата и построить детальное распределение размеров агрегатов. Если суспензии содержат большое количество соли, можно также использовать счетчик Кальтера. Со временем распределение размеров смещается в сторону более крупных агрегатов, и по этому изменению можно определить скорости агрегации и распада, включающие различные кластеры. Недостатком этого метода является то, что агрегаты пропускаются через узкий капилляр под высоким сдвигом, и агрегаты могут разрушаться в этих условиях.

Косвенные методы. Поскольку многие свойства коллоидных суспензий зависят от состояния агрегации взвешенных частиц, для мониторинга агрегации частиц также использовались различные косвенные методы. Хотя из таких экспериментов может быть трудно получить количественную информацию о скоростях агрегации или свойствах кластеров, они могут быть наиболее ценными для практических применений. Среди этих методов наиболее актуальны тесты на отстой. При осмотре серии пробирок с суспензиями, приготовленными при различных концентрациях флокулянта, стабильные суспензии часто остаются диспергированными, а нестабильные – оседают. Были разработаны автоматические приборы, основанные на рассеянии/пропускании света для мониторинга отстоя суспензии, и они могут использоваться для исследования агрегации частиц. Однако следует понимать, что эти методы не всегда точно отражают фактическое состояние агрегации суспензии. Например, более крупные первичные частицы могут оседать даже при отсутствии агрегации, или агрегаты, образовавшие коллоидный гель, останутся во взвешенном состоянии. Другие косвенные методы, способные контролировать состояние агрегации, включают, например, фильтрацию, реологию, поглощение ультразвуковых волн или диэлектрические свойства.

Актуальность

Агрегация частиц – широко распространенное явление, которое спонтанно возникает в природе, но также широко изучается в промышленности. Некоторые примеры включают: Формирование дельты реки. Когда речная вода, несущая взвешенные частицы осадка, достигает соленой воды, агрегация частиц может быть одним из факторов, ответственных за образование речной дельты. Заряженные частицы стабильны в пресной речной воде с низким содержанием соли, но становятся нестабильными в морской воде с высоким содержанием соли. В последней среде частицы агрегируют, более крупные агрегаты оседают, тем самым формируя речную дельту. Производство бумаги. Для ускорения формирования бумажного полотна в бумажную массу добавляют вещества для удержания. Эти вещества являются коагулянтами, которые ускоряют агрегацию между целлюлозными волокнами и частицами наполнителя. Часто для этой цели используют катионные полиэлектролиты. Очистка воды. Очистка коммунальных сточных вод обычно включает стадию удаления мелких твердых частиц. Это разделение достигается путем добавления флокулянта или коагулянта, который вызывает агрегацию взвешенных твердых веществ. Агрегаты обычно отделяются путем осаждения, образуя осадочный шлам. Обычно используемые флокулянты в очистке воды включают многовалентные ионы металлов (например, Fe3+ или Al3+), полиэлектролиты или их комбинацию. Производство сыра. Ключевым этапом в производстве сыра является разделение молока на твердый сгусток и жидкую сыворотку. Это разделение достигается путем индуцирования процессов агрегации между казеиновыми мицеллами путем подкисления молока или добавления сычужного фермента. Подкисление нейтрализует карбоксилатные группы на мицеллах и вызывает агрегацию.