Кіріспе

Циклогексан құрылымдары

Циклогексан конформациялары – циклогексан молекулалары қабылдайтын үш өлшемді пішіндердің кез келгені. Көптеген қосылыстар құрылымы жағынан ұқсас алты мүшелі сақиналарды қамтитындықтан, циклогексанның құрылымы мен динамикасы көптеген қосылыстардың маңызды прототипі болып табылады. Тұрақты, жазық алтыбұрыштың ішкі бұрыштары 120°, ал көміртек тізбегіндегі тікелей байланыстар арасындағы қалаулы бұрыш шамамен 109,5°, тетраэдрлік бұрыш (арккосинус -1/3). Сондықтан циклогексан сақинасы жазық емес (қисайған) конформацияларды қабылдауға бейім, олардың барлық бұрыштары 109,5°-қа жақын және демек, жазық алтыбұрышты пішінге қарағанда төменгі кернеу энергиясына ие. Сақинадағы 1-ден 6-ға дейін нөмірленген көміртек атомдарын қарастырайық. Егер 1, 2 және 3 көміртек атомдарын дұрыс байланыс ұзындығымен және екі байланыстың арасындағы тетраэдрлік бұрышпен бекітсек, содан кейін дұрыс байланыс ұзындығымен және тетраэдрлік бұрышпен 4, 5 және 6 көміртек атомдарын қосу арқылы жалғастырсақ, (2,3,4), (3,4,5) және (4,5,6) тізбектері үшін үш диэдрлік бұрышты өзгерте аламыз. 6-атомнан келесі байланыс та диэдрлік бұрышпен бағытталған, сондықтан төрт еркіндік дәрежесі бар. Бірақ соңғы байланыс 1-атомның орнында аяқталуы керек, бұл үш өлшемді кеңістікте үш шартты қояды. Егер тізбектегі байланыс бұрышы (6,1,2) тетраэдрлік бұрыш болса, онда төрт шарт болады. Бұл, негізінен, барлық байланыс ұзындықтары тең және байланыстар арасындағы бұрыштар тең болған жағдайда, конформацияның еркіндік дәрежесі жоқ дегенді білдіреді. 1, 2 және 3 атомдары бекітілген кезде, (1,2,3,4) диэдрлік бұрышының оң немесе теріс болуына байланысты «кресло» деп аталатын екі шешім бар екені анықталды. Бұл екі шешім айналу кезінде бірдей. Бірақ сонымен қатар бұрыштық кернеуі нөлге тең болатын топологиялық шеңбер, яғни шешімдердің үздіксіздігі бар, оған «бұрылған қайық» және «қайық» конформациялары кіреді. Бұл үздіксіздіктегі барлық конформациялар сақина арқылы өтетін екі еселік симметрия осіне ие, ал кресло конформацияларында мұндай ось жоқ (оларда D симметриясы бар, сақина арқылы өтетін үш еселік ось бар). Бұл үздіксіздіктегі конформациялардың симметриясының арқасында (1,2,3,4) диэдрлік бұрыштардың диапазонымен барлық төрт шектеуді қанағаттандыру мүмкін болады. Бұл үздіксіздікте энергия диэдрлік бұрыштармен байланысты Питцер кернеуіне байланысты өзгереді. «Бұрылған қайық» энергиясы «қайықтан» төмен. «Кресло» конформациясынан «бұрылған қайық» немесе басқа «кресло» конформациясына өту үшін байланыс бұрыштарын өзгерту қажет, бұл жоғары энергиялы «жартылай кресло» конформациясына әкеледі. Демек, салыстырмалы тұрақтылық: кресло > бұрылған қайық > қайық > жартылай кресло. Барлық салыстырмалы конформациялық энергиялар төменде көрсетілген. Бөлме температурасында молекула осы конформациялардың арасында оңай қозғала алады, бірақ тек «кресло» және «бұрылған қайық» конформацияларын таза түрде бөліп алуға болады, өйткені қалғандары жергілікті энергия минимумдарында емес. «Қайық» және «бұрылған қайық» конформациялары, айтылғандай, нөлдік бұрыштық кернеудің үздіксіздігінде жатыр. Егер әртүрлі көміртек атомдарын ажыратуға мүмкіндік беретін топшалар болса, онда бұл үздіксіздік алты «қайық» және олардың арасындағы алты «бұрылған қайық» конформациялары бар шеңберге ұқсас, үш «оң жақты» және үш «сол жақты». («Оң жақты» деп қайсысын атау маңызды емес.) Бірақ егер көміртек атомдары ажыратылмаса, циклогексан сияқты, онда үздіксіздік бойымен қозғалыс молекуланы «қайық» пішімінен «оң жақты» бұрылған қайыққа, содан кейін сол қайыққа (көміртек атомдарының орны ауысып), содан кейін «сол жақты» бұрылған қайыққа және содан кейін тағы да ахиральды «қайыққа» жеткізеді. «Қайық ↔ бұрылған қайық ↔ қайық ↔ бұрылған қайық ↔ қайық» өтуі псевдоротация болып табылады.

Копланарлық көміртектер

Циклогексанның екі молекуласының бірдей конформациядағы тұрақтылығын салыстырудың тағы бір жолы – әр молекуладағы копланарлы көміртектердің санын бағалау. Бұл жабысу жалпы бұрылыстық кернеуді арттырады және конформацияның тұрақтылығын төмендетеді. Циклогексан жазық емес көміртектердің саны аз конформацияны қабылдау арқылы, жабысатын топтардан туындаған бұрылыстық кернеуді азайтады. Мысалы, егер жарты кресло конформациясында төрт копланарлы көміртек болса, ал екінші жарты кресло конформациясында бес копланарлы көміртек болса, төрт копланарлы көміртектері бар конформация тұрақтырақ болады. Егер көміртек атомын тетраэдрдің төбелеріне қарай бағытталған төрт жарты байланысы бар нүкте ретінде қарастырсақ, оларды бір жарты байланысы тік жоғары бағытталған бетке тұрған күйде елестете аламыз. Тік жоғарыдан қарағанда, қалған үшеуі теңқабырлы үшбұрыштың төбелеріне қарай сыртқа қарай бағытталғандай көрінеді, сондықтан байланыстар арасында 120° бұрышқа ие болады. Енді бетке тік емес жарты байланыстары кездесіп, жеті бұрышты құрайтын алты мұндай атомды қарастырайық. Егер үш атом беттің астына көшірілсе, нәтиже циклогексанның кресло конформациясына өте ұқсас болады. Бұл модельде алты тік жарты байланыс дәл тік болып келеді, ал сақинадан шығып тұрған алты тік емес жарты байланыстың ұштары дәл экваторда (яғни бетінде) орналасады. С–Н байланыстары шын мәнінде С–С байланысының жартысынан ұзын болғандықтан, кресло циклогексанның «экваторлық» сутегі атомдары экватордың үстінде орналасқан көміртекке қосылғанда экватордың астында болады, және керісінше. Бұл басқа да жабысатын топтарға да қатысты. Бұл модельдегі сақина бойымен айналатын төрт көміртек атомының диэдрлік бұрышы дәл +60° және -60° арасында ауысады (гауш деп аталады). Кресло конформациясы байланыс бұрыштарын немесе ұзындықтарын өзгертпей деформацияланбайды. Оны (1,2,3,4) және (1,6,5,4) атомдары бар, бір-біріне айналыңқы екі тізбек ретінде қарастыруға болады, олардың диэдрлік бұрыштары қарама-қарсы. 1-атомнан 4-атомға дейінгі қашықтық диэдрлік бұрыштың абсолюттік мәніне байланысты. Егер бұл екі диэдрлік бұрыш өзгерсе (бірақ әрқашан бір-біріне қарама-қарсы болса), 1- және 4-көміртекте дұрыс байланыс бұрышын сақтау мүмкін емес.

Қайық және бұралған қайық пішіні

Қайық конформацияларының энергиясы кресло конформацияларына қарағанда жоғары. Әсіресе екі флагшток сутектерінің өзара әрекеттесуі стериялық кернеуді тудырады. C2–C3 және C5–C6 байланыстары арасында да бұрылу кернеуі бар (көміртегі нөмірі 1 – айна жазықтықтағы екеуінің бірі), олар бір-бірін жабатын (көлеңкелі) күйде болады, яғни бұл екі байланыс айна жазықтықта бір-біріне параллель орналасқан. Осы кернеудің салдарынан қайық конфигурациясы тұрақсыз болады (яғни, жергілікті энергияның ең төмен нүктесі емес). Молекулалық симметриясы C2v. Қайық конформациялары өздігінен бұрылып, бұрылған қайық конформациясына өтеді. Мұнда симметрия D2, үш екі еселі осьтері бар таза айналу тобы. Бұл конформацияны қайық конформациясынан екі метилен тобының жабысуын (көлеңкелі болуын) жою үшін молекулаға сәл бұрылыс беру арқылы алуға болады. Бұрылған қайық конформациясы хиральды, оң және сол спиральды түрлерінде кездеседі. Бөлме температурасында бұрылған қайық конформациясының концентрациясы 0,1%-дан кем, бірақ ол 30%-ға дейін жете алады. Циклогексан үлгісін тез салқындату арқылы бұрылған қайық конформациясының жоғары концентрациясы қатып қалады, содан кейін қыздыру кезінде ол баяу кресло конформациясына айналады.

Төрағадан төрағаға

Орындық конформерлерінің өзара айналуы сақинаның немесе орындықтың аударылуы деп аталады. Бір конфигурацияда осьтік болатын көміртек-сутек байланыстары екінші конфигурацияда экваториалды болады, ал керісінше. Бөлме температурасында екі орындық конформация тез тепе-теңдікке келеді. Циклогексанның протондық ЯМР спектрі бөлме температурасында жеке сигналдарға бөлінбей, осьтік және экваториалды сутектерге ажыратылмайды. Бір орындық түрінде көміртек атомдарының тізбегінің (1,2,3,4) диэдрлік бұрышы оң, ал тізбектің (1,6,5,4) теріс, бірақ екінші орындық түрінде жағдай керісінше. Осылайша, екі тізбек те диэдрлік бұрышын өзгертеді. Осы төрт атомдық тізбектердің бірі диэдрлік бұрышын нөлге дейін азайтып, жартылай орындық конформациясына жетеді, ол айналу жолындағы ең жоғары энергия деңгейі. Осы тізбектің диэдрлік бұрышы екінші төрт атомдық тізбекпен (шамасы және таңбасы бойынша) тең болғанда, молекула конформациялардың үздіксіздігіне жетеді, оның ішінде бұрылыс қайық және қайық конформациялары бар, онда байланыс бұрыштары мен ұзындықтары қалыпты мәндерінде болады, сондықтан энергия салыстырмалы түрде төмен. Содан кейін, екінші төрт көміртекті тізбек мақсатты орындық формасына жету үшін диэдрлік бұрышының таңбасын өзгертуі керек, сондықтан молекула жартылай орындық арқылы өтуі керек, өйткені бұл тізбектің диэдрлік бұрышы нөлден өтеді. Екі тізбектің таңбаларын осылай біртіндеп ауыстыру айналу жолындағы ең жоғары энергия деңгейін азайтады (жартылай орындық жағдайында) – екі төрт атомдық тізбектің диэдрлік бұрыштарын бір мезгілде өзгерту 1 және 4 көміртек атомдарындағы бұрыштық кернеудің салдарынан тіпті жоғары энергиялы конформацияға өтуді білдіреді. Орындықтан орындықта айналудың толық механизмі көптеген зерттеулер мен талқылаулардың нысаны болды. Жартылай орындық жағдай (D, төмендегі суретте) орындық және бұрылыс қайық конформациялары арасындағы айналудың негізгі өтпелі жағдайы болып табылады. Жартылай орындықтың С2 симметриясы бар. Екі орындық конформация арасындағы айналу келесі реттілікті қамтиды: орындық → жартылай орындық → бұрылыс қайық → жартылай орындық’ → орындық’.

Бұрауыш қайықтан бұрауыш қайыққа

Қайық конформациясы (C, төменде) – екі түрлі бұрылысты қайық конформациясының бір-біріне өтуіне мүмкіндік беретін өтпелі күй. Циклогексанның екі креслолық конформациясы арасындағы өту үшін қайық конформациясы міндетті болмаса да, оның энергиясы жарты креслодан әлдеқайда төмен болғандықтан, бұл өтуді сипаттау үшін қолданылатын реакциялық координаттар диаграммасына оны жиі қосады. Сондықтан, бұрылысты қайықтан креслоға өтуге жеткілікті энергиясы бар кез келген молекула, бұрылысты қайықтан қайыққа өтуге де жеткілікті энергияға ие болады. Осылайша, бұрылысты қайық конформациясындағы циклогексан молекуласы кресло конформациясына қайта оралудың бірнеше жолы бар. [[Файл:Циклогексан сақинасының өзгеруі және салыстырмалы конформация энергиялары.svg|center|thumb|550x550px|Конформациялар: кресло (A), бұрылысты қайық (B), қайық (C) және жарты кресло (D). Энергиялары: , және. Метилциклогексанның екі креслолық изомерлері тең энергиялы емес. Метил тобы экваторлық бағытты қалайды. Белгілі бір топтың экваторлық конформацияға қатысты артықшылығы оның А мәнімен өлшенеді, ол екі креслолық конформация арасындағы Гиббс еркін энергиясының айырмасы болып табылады. Оң А мәні экваторлық позицияға қалаушылықты көрсетеді. А мәндерінің мөлшері деутерий сияқты өте кішкентай топтар үшін дерлік нөлден бастап, трет-бутил тобы сияқты өте үлкен топтар үшін шамамен 5 ккал/моль (21 кДж/моль) дейін жетеді. Осылайша, А мәнінің мөлшері экваторлық позицияға қалаушылықты көрсетеді. Экваторлық топтың 1,3 диаксиалды өзара әрекеттесуі болмаса да, ол стерикалық кернеу тудыратындықтан, Гауш өзара әрекеттесуі бар, онда экваторлық топ көрші экваторлық топтан электрондық тығыздықты итермелейді.

1,3- диаксиалды және гаушалық өзара әсерлесулер

1,3 Диаксиалдық өзара әрекеттесулер циклогексанның сутегі емес тобы осьтік жағдайда орналасқанда пайда болады. Бұл осьтік топ өзіне қатысты 3-ші көміртектегі осьтік топтармен тұтылған жағдайда болады (мұндай көміртектер екі болады, демек екі 1,3 диаксиалдық өзара әрекеттесу болады). Бұл тұтылу циклогексан конформациясындағы стерикалық кернеуді арттырады және конформация энергиялық тұрғыдан тиімді тепе-теңдікке қарай өзгереді. Гауш өзара әрекеттесулер циклогексанның сутегі емес тобы экваторлық жағдайда орналасқанда пайда болады. Экваторлық топ өзіне қатысты 2-ші көміртекпен тікелей араласқан жағдайда болады (мұндай көміртектер екі болады, демек екі 1,2 гауш өзара әрекеттесу болады). Бұл шамамен 60° диэдрлік бұрыш құрайды. Бұл тікелей араласу жағдайы, әдетте тұтылған жағдайға қарағанда қолайлырақ болады.

Субституент мөлшерінің тұрақтылыққа әсері

Тағы да, топтардың (яғни, сутектен үлкенірек) құрылымы мен орналасуы молекуланың жалпы тұрақтылығы үшін өте маңызды. Топ неғұрлым үлкен болса, сәйкес көміртектегі осьтік позицияны таңдау ықтималдығы соғұрлым төмендейді. Үлкен мөлшердегі позицияны сақтау молекуланың бүкіл энергиясын арттырады, себебі үлкен топтардың байланыспаған электрон жұптары мен кіші топтардың (яғни, сутектердің) электрондары арасында стерикалық тебіліс пайда болады. Мұндай стерикалық тебіліс экваторлық топтар үшін тән емес. Циклогексан моделі функционалдық топтардың стерикалық мөлшерін гауш өзара әрекеттесулер негізінде бағалайды. Гауш өзара әрекеттесуіне жұмсалатын энергия субституент мөлшері артаған сайын өседі. Мысалы, t-бутил субституенті метил тобына қарағанда жоғары энергиялы гауш өзара әрекеттесуін көрсетеді, демек, молекуланың тұрақсыздығына үлкен үлес қосады. Керісінше, эшелонды конформация артықшылыққа ие; үлкен топтар экваторлық позицияны сақтайды және молекуланың жалпы энергиясын төмендетеді. Ірі топтардың экваторлық позицияны қалауы сақинаның әртүрлі конформациялары арасындағы энергия кедергілерін азайтады. Молекула белсендірілген кезде, үлкен субституенттердің тұрақтылығына байланысты энтропия төмендейді. Сондықтан, ірі молекулалардың (мысалы, метил тобының) экваторлық позицияларды қалауы молекуланың реакциялық қабілетін төмендетеді және оны тұтастай алғанда тұрақтырақ етеді.

Конформациялық тепе-теңдікке әсер ету

Конформациялық тепе-теңдік – циклогексанның ең тұрақты конформацияға бейімделу тенденциясы. Бұл тепе-теңдік қосылыстағы молекулалар мен еріткіш арасындағы өзара әрекеттесуге байланысты. Полярлық және полярлықсыздық – еріткіштің қосылыспен қаншалықты жақсы өзара әрекеттесетінін анықтайтын басты факторлар. Циклогексан полярлы емес деп есептеледі, яғни оның байланыстарында электротеріс айырмашылық жоқ және оның жалпы құрылымы симметриялық. Осы себепті, циклогексан полярлы еріткішке батырылғанда, еріткіш таралуы азаяды, бұл еріткіш пен еріген зат арасындағы нашар өзара әрекеттесуді көрсетеді. Бұл шектеулі каталитикалық әсерге алып келеді. Керісінше, циклогексан полярлы емес еріткішпен жанасқанда, еріткіш таралуы күрт артады, бұл еріткіш пен еріген зат арасындағы күшті өзара әрекеттесуді көрсетеді. Бұл күшті өзара әрекеттесу каталитикалық әсерді күшейтеді.

Гетероциклді аналогтар

Циклогексанның гетероциклді аналогтары қанттарда, пиперидиндерде, диоксандарда және т.б. кең таралған. Олар, әдетте, циклогексанға тән үрдістерді сақтайды, яғни орындық конформер ең тұрақты болып табылады. Аксиалды-экваторлық тепе-теңдіктердің (А мәндері) мәні метилен тобының О немесе NH тобымен алмасуына байланысты күрт өзгереді. Глюкозидтердің конформациясы осыны көрнекті түрде көрсетеді. Ол "Сакс орындығының" маңызды ролін сәтті дәлелдеді. Дерек Бартон мен Одд Хассель циклогексан мен басқа да молекулалардың конформацияларын зерттегені үшін 1969 жылы химия бойынша Нобель сыйлығын бөлісті.

Практикалық қолдану

Циклогексан – циклоалкандардың ең тұрақтысы, себебі оның кресло тәрізді құрылымға бейімделуі тұрақты. Бұл әдістер өнімдердің тазалығын, биоқауіпсіздігін және биожетімділігін анықтауға арналған. Циклогексанның кресло конформерінің тұрақтылығы циклоалканға дәрі-дәрмектердің қауіпсіздігі мен қасиеттерін қарастырғанда әмбебап және маңызды қолданыс табуға мүмкіндік береді.