Кіріспе

Темір құрамындағы ақуыздар класы

Рубредоксиндер – күкірт метаболизмімен айналысатын бактериялар мен археяларда кездесетін, төмен молекулалық салмақты темір құрамындағы ақуыздар класы. Кейде рубредоксиндер темір-күкірт ақуыздары ретінде жіктеледі; алайда, темір-күкірт ақуыздарынан өзгеше, рубредоксиндерде бейорганикалық сульфидтер болмайды. Цитохромдар, ферредоксиндер және Риске ақуыздары сияқты, рубредоксиндердің биологиялық жүйелерде электрондық тасымалдауға қатысады деп саналады. Бактериялар мен балдырлардағы соңғы зерттеулер кейбір рубредоксиндердің металлопротеиндерге темір жеткізуде маңызды рөл атқаруы мүмкін деген гипотезаға алып келді.

Құрылымы

Бірқатар рубредоксиндердің 3D құрылымы анықталды. Оның бүктелуі α+β класына жатады, 2 α спираль және 2 3 β тізбекшесі бар. Рубредоксиннің активті орны темір ионынан тұрады, ол төрт сақталған цистеин қалдықтарының күкірттерімен координацияланып, дерлік тұрақты тетраэдр құрайды. Бұл кейде [1Fe 0S] немесе Fe1S0 жүйесі деп аталады, темір-күкірт ақуыздарының номенклатурасына сәйкес. Рубредоксиндердің көп бөлігі ерігіш болғанымен, оттекті фотоавтотрофтарда мембранаға байланысқан рубредоксин, яғни рубредоксин А табылады. Рубредоксиндер бір электронды трансфер процесін қатыстырады. Орталық темір атомы +2 және +3 тотығу күйлері арасында ауысады. Екі тотығу күйінде де металл жоғары спиндік күйде қалады, бұл құрылымдық өзгерістерді азайтуға көмектеседі. Рубредоксиннің тотығу потенциалы әдетте +50 мВ-тан -50 мВ-қа дейін болады. Бұл темір-күкірт ақуызы электрон тасымалдаушы болып табылады, және оның металдық центрінің өзгеруін анықтау оңай: тотығу күйі қызғылт (лиганд-металл зарядтық трансферінің нәтижесінде), ал тотығуға түсу күйі түссіз (электрондық өту инфрақызыл деңгейдегі энергияға ие болғандықтан, ол адам көзімен байқалмайды).

Электронды беру жылдамдығы

Электрондық алмасу жылдамдығы көрінетін (490 нм) сіңіру спектрінің стандартты кинетикалық өлшемдері арқылы дәл анықталады. Электрондық алмасу жылдамдығы үш параметрге ие: электрондық байланыс, қайта ұйымдастыру энергиясы және реакцияның еркін энергиясы (ΔG°).

Белок механизмі мен әсерлері

Рубредоксиннің электрондық беру реакциясы қайтымды Fe3+/Fe2+ тотығу-тотықсыздану жұптасуы арқылы, Fe3+-ты Fe2+-ға дейін тотықсыздану арқылы және Leu41-нің конформациялық өзгерістерінен туындаған қақпа механизмі арқылы жүзеге асырылады. Fe3+-ты Fe2+-ға дейін тотықсыздағанда төрт Fe-S байланысының ұзындығы артады және S(Cys)-қа амидтік NH…H байланысы қысқарады. Рубредоксиннің тотықсызданған Fe2+ құрылымы амидтік NH…H байланысының S-Cys-қа электростатикалық тұрақтандыруының сәл артуына әкеледі, бұл электрондық беруді жеделдететін төмендеген қайта ұйымдастыру энергиясына алып келеді. Шағын CH3 тобын алмастыру Leu41 тізбегінің Fe2+ тотығу күйін Fe3+ тотығу күйінен гөрі тұрақтандыратынын көрсетеді. Төмендетілген Fe2+ күйіндегі рентгендік құрылым Leu41 тізбегінің екі түрлі конформацияны қабылдағанын көрсетеді: 40%-ы «ашық конформацияда», ал 60%-ы «жабық конформацияда». Leu41-нің полярлық емес тізбегі ашық немесе жабық конформацияны қабылдау арқылы тотығу-тотықсыздану ортасына кіруді бақылайды. Fe2+ тотықсызданған күйде Leu41 тізбегі Cys9 Sγ-ден алыстап, Cys9 Sγ-ді ашып, Fe3+/Fe2+ орталығының полярлығын арттырады. [1] Төмендетілген күйдегі Fe2+ катиондық өзгерісі суды күшті тартатын Cys9 Sγ донорында жоғары теріс заряд қалдырады. Нәтижесінде су еніп, қақпаның жабылуын бөгеп, ашық конформацияға әкелетін Cys9 Sγ тиолатымен H байланысын жасай алады. Керісінше, тотыққан Fe3+ күйі суды күшті тартпайтын, аз теріс зарядталған Cys9 Sγ донорын тудырады. Судың Cys9 Sγ-ға H байланысы болмағанда қақпа жабық күйде қалады. Осылайша, Leu41 конформациясы судың болуымен және рубредоксиннің тотығу күйімен анықталады. Судың [Fe(S-Cys)4]2+ белсенді ортасына жақын болуы Fe2+ тотығу күйінің жоғары таза теріс зарядын тұрақтандырады. Fe2+ тотығу күйінің тұрақтандырылуы тотығу-тотықсыздану потенциалын оң E0 мәніне қарай ығыстырады.