Введение

Отношения между потоками и силами, или градиентами, в термодинамических системах

В термодинамике взаимные соотношения Онсагера выражают равенство определенных отношений между потоками и силами в термодинамических системах, находящихся в неравновесном состоянии, но для которых существует понятие локального равновесия. "Взаимные соотношения" возникают между различными парами сил и потоков в разнообразных физических системах. Например, рассмотрим системы жидкостей, описываемые в терминах температуры, плотности вещества и давления. В этом классе систем известно, что разность температур приводит к тепловым потокам из более теплой части системы в более холодную; аналогично, разность давлений приводит к потоку вещества из области высокого давления в область низкого давления. Замечательно, что при одновременном изменении давления и температуры, разность температур при постоянном давлении может вызывать поток вещества (как в конвекции), а разность давлений при постоянной температуре может вызывать поток тепла. Возможно, удивительно, но тепловой поток на единицу разности давления и поток плотности (вещества) на единицу разности температуры оказываются равными. Это равенство было доказано Ларсом Онсагером с использованием статистической механики как следствие временной обратимости микроскопической динамики (микроскопической обратимости). Теория, разработанная Онсагером, гораздо более общая, чем этот пример, и способна рассматривать более двух термодинамических сил одновременно, с ограничением, что "принцип динамической обратимости неприменим при наличии (внешних) магнитных полей или сил Кориолиса", в этом случае "взаимные соотношения нарушаются". Хотя система жидкости, пожалуй, описывается наиболее интуитивно, высокая точность электрических измерений облегчает экспериментальную реализацию взаимности Онсагера в системах, включающих электрические явления. Фактически, в 1931 году Онсагер опубликовал работу, охватывающую многие классы необратимых процессов, а именно: термоэлектричество, электрокинетику, перенос в электролитических растворах, диффузию, тепло- и электропроводность в анизотропных твердых телах, термомагнетизм и гальваномагнетизм. В этом классическом обзоре химические реакции рассматриваются как "случаи с недостаточными" и неубедительными доказательствами. Дальнейший теоретический анализ и эксперименты подтверждают взаимные соотношения для химической кинетики с переносом. Закон Кирхгофа о тепловом излучении является еще одним частным случаем взаимных соотношений Онсагера, применимым к излучению и поглощению материальным телом в термодинамическом равновесии, зависящим от длины волны. За открытие этих взаимных соотношений Ларс Онсагер был удостоен Нобелевской премии по химии в 1968 году. В презентационной речи упоминались три закона термодинамики, после чего было добавлено: "Можно сказать, что взаимные соотношения Онсагера представляют собой дополнительный закон, делающий возможным термодинамическое изучение необратимых процессов". Некоторые авторы даже называют соотношения Онсагера "Четвертым законом термодинамики".

Основное уравнение

Основной термодинамический потенциал – внутренняя энергия. В простой системе жидкости, пренебрегая эффектами вязкости, фундаментальное термодинамическое уравнение записывается следующим образом:

где U – внутренняя энергия, T – температура, S – энтропия, P – гидростатическое давление, V – объем, μ – химический потенциал, а M – масса. В терминах внутренней плотности энергии u, плотности энтропии s и плотности массы ρ, фундаментальное уравнение при фиксированном объеме записывается:

Для нежидких или более сложных систем будет использоваться другой набор переменных для описания работы, но принцип остается тем же. Вышеуказанное уравнение можно решить относительно плотности энтропии:

Вышеуказанное выражение первого закона в терминах изменения энтропии определяет энтропически сопряженные переменные для μ и ρ, которые являются интенсивными величинами, аналогичными потенциальным энергиям; их градиенты называются термодинамическими силами, поскольку они вызывают потоки соответствующих экстенсивных переменных, как это выражено в следующих уравнениях.

Взаимные отношения Onsager

Вклад Онсагера состоял в том, чтобы показать, что матрица не только положительно полуопределена, но и симметрична, за исключением случаев нарушения симметрии относительно обращения времени. Иными словами, перекрестные коэффициенты и равны. Тот факт, что они по крайней мере пропорциональны, вытекает из простого размерного анализа (то есть оба коэффициента измеряются в одних и тех же единицах – температура, умноженная на плотность массы). Скорость производства энтропии для приведённого выше простого примера использует только две энтропийные силы и феноменологическую матрицу Онсагера 2x2. Выражение для линейного приближения потоков и скорости производства энтропии очень часто может быть представлено аналогичным образом и для многих более общих и сложных систем.