Введение

Химическое соединение

Грамицидин S или грамицидин советский – это антибиотик, эффективный против некоторых грамположительных и грамотрицательных бактерий, а также некоторых грибов. Он является производным грамицидина, производимым грамположительной бактерией Brevibacillus brevis. Грамицидин S – это циклодекапептид, построенный из двух идентичных пентапептидов, соединенных последовательно, формально записываемый как cyclo(Val Orn Leu D Phe Pro)₂. То есть, он формирует кольцевую структуру, состоящую из пяти различных аминокислот, каждая из которых используется дважды в структуре. Примечательно также, что он использует две аминокислоты, редко встречающиеся в пептидах: орнитин и атипичный стереоизомер фенилаланина. Он синтезируется грамицидин-S-синтетазой.

Биосинтез

Биосинтетический путь грамицидина S состоит из двух ферментов нерибосомных пептидных синтетаз (НРПС), грамицидина S синтетазы I (GrsA) и грамицидина S синтетазы II (GrsB), в результате чего образуется циклический декапептид. В биосинтетическом пути содержится в общей сложности пять модулей, которые специфически распознают, активируют и конденсируют аминокислоты в грамицидин S. Начальный модуль GrsA состоит из трех доменов: аденилирующего (A) домена, который включает аминокислоту и активирует ее аденилированием с использованием АТФ, тиолирующего (T) домена, или белка-носителя пептидов (PCP), в котором аденилированная аминокислота ковалентно присоединяется к 4'-фосфопантетеиновой группе и загружается на консервативный серин в T-домене, и эпимеризующего (E) домена, который эпимеризует L-аминокислоту в D-аминокислоту. Начальный модуль GrsA загружает D-Phe в систему. Второй ферментный комплекс GrsB содержит четыре модуля, каждый из которых включает конденсационный (C), аденилирующий (A) и тиолирующий (T) домены, а также домен тиоэстеразы (TE) в конце. C-домен формирует пептидную связь между двумя аминокислотами, D-Phe и L-Pro. L-Val, L-Orn и L-Leu последовательно включаются следующими тремя модулями GrsB. После повторения всего синтеза модуля домен TE циклизует и высвобождает два пептида, а затем димеризует их, образуя конечный продукт.

История

Грамицидин S был открыт русским микробиологом Георгием Францевичем Гаузе и его женой Марией Бражниковой в 1942 году. В течение года грамицидин S использовался в советских военных больницах для лечения инфекций и к 1946 году начал применяться на передовой. Гаузе был удостоен Сталинской премии за это открытие в 1946 году. В 1944 году Министерство здравоохранения СССР отправило грамицидин S в Великобританию через Международный Красный Крест для совместного определения его точной структуры. Английский химик Ричард Синг доказал, с помощью бумажной хроматографии, что это соединение является оригинальным антибиотиком и полипептидом. Позже он получил Нобелевскую премию за свои работы в области хроматографии. Кристаллическая структура была окончательно установлена Дороти Ходжкин и Герхардом Шмидтом; Маргарет Тэтчер в 1947 году, будучи студенткой, работала с Герхардом Шмидтом над антибиотиком грамицидин S в рамках исследовательского проекта. Значимость грамицидина S и антибиотических исследований в целом была настолько велика, что Гаузе избежал преследований в период лисенкоизма в СССР, в отличие от многих его коллег. Более того, его потребность в разработке новых штаммов для массового производства антибиотиков позволила установить политически одобренные связи с генетиками, такими как Джозеф Рапопорт и Александр Малиновский, которые оба активно содействовали падению лисенкоизма. Грамицидин S отличается от других типов грамицидинов тем, что представляет собой катионный циклический декапептид с антипараллельной бета-лист структурой. Молекула грамицидина S амфифильна, содержит гидрофобные аминокислоты (боковые цепи D Phe, Val, Leu) и заряженную аминокислоту (L Orn). Он проявляет выраженную антибиотическую активность в отношении грамположительных и грамотрицательных бактерий, а также некоторых патогенных грибов. Механизм действия до конца не выяснен, но общепринято считать, что он заключается в нарушении липидной мембраны и увеличении проницаемости цитоплазматической мембраны бактерий. К сожалению, из-за гемолитического действия даже в низких концентрациях, грамицидин S в настоящее время используется только для местного применения. Кроме того, грамицидин S применяется как спермицид и для лечения язв половых органов, вызванных инфекциями, передающимися половым путем.