Введение

Белки, содержащие один или несколько ионов меди в качестве протезных групп. Медные белки встречаются во всех формах аэробных организмов. Эти белки обычно участвуют в переносе электронов с участием или без участия кислорода (O2). Некоторые организмы даже используют медные белки для транспорта кислорода вместо железосодержащих белков. Важный медный белок у человека содержится в цитохром c-оксидазе (cco). Этот фермент cco опосредует контролируемое окисление, которое производит АТФ. Другие медные белки включают некоторые супероксиддисмутазы, используемые для защиты от свободных радикалов, пептидил-α-монооксигеназу для производства гормонов и тирозиназу, влияющую на пигментацию кожи.

Синие медевые белки

Синие медно-белковые белки получили свое название благодаря их интенсивной синей окраске (Cu(II)). Синий медно-белковый белок часто называют "мультифункциональным белком", что означает, что белок способен выполнять более одной функции. Они служат агентами переноса электронов, при этом активный центр переключается между Cu(I) и Cu(II). Cu2+ в окисленном состоянии может принять один электрон, образуя Cu1+ в восстановленном белке. Геометрия центра меди оказывает значительное влияние на его окислительно-восстановительные свойства. Искажение Яна-Теллера неприменимо к синим медно-белковым белкам, поскольку координационное окружение меди обладает низкой симметрией, не поддерживающей вырождение в d-орбитальном многообразии. Отсутствие значительных реорганизационных изменений способствует увеличению скорости переноса электронов. Активный центр синего медно-белкового белка I типа содержит два гистидина, один метионин и один цистеин в координационной сфере. Примерами синих медно-белковых белков I типа являются пластоцианин, азурин, нитритредуктаза, гемоцианин и тирозиназа.

Структура белков голубой меди

Синие медьсодержащие белки, класс белков меди типа 1, представляют собой небольшие белки, содержащие купредоксиновый фолдинг и один медьион типа I, координированный двумя донорами азота гистидина, донором серы цистеина тиолата и донором серы тиоэфира метионина. В окисленном состоянии ион Cu+2 образует либо тригонально-бипирамидальную, либо тетраэдрическую координацию. Белковая структура белка синей меди типа 1, амицианина, построена из полипептидных фолдингов, обычно встречающихся в белках синей меди – β-сэндвич структуры. Структура очень похожа на пластицианин и азурин, поскольку они также идентифицируются как белки меди типа 1. Для белков синей меди формируется искаженный тетраэдрический комплекс из-за сильного экваториального лиганда цистеина и слабого аксиального лиганда метионина. В восстановленной форме, CuI, белковые структуры все еще формируются с удлиненными связями на 0,1 Å или менее. Окисленные и восстановленные белковые структуры суперпозируемы. В случае амицианина наблюдается исключение, поскольку гистидин лигирован и не связан с иодидом меди. При переносе электронов окисленное состояние Cu2+ в активном центре белка синей меди минимизируется, поскольку эффект Яна-Теллера минимизирован. Искаженная геометрия предотвращает искажение Яна-Теллера. Асимметричное лигандное поле снимает вырожденность орбиталей. На асимметричное лигандное поле влияют сильный экваториальный лиганд цистеина и слабый аксиальный лиганд метионина. На рисунке 2 представлена диаграмма энергетических уровней, показывающая три различные релевантные геометрии и их расщепление d-орбиталей, а эффект Яна-Теллера показан синим цветом. (i) показывает диаграмму энергетических уровней тетраэдрической геометрии с вырожденным состоянием. Тетраэдрическая структура может подвергаться искажению Яна-Теллера из-за вырожденных орбиталей. (ii) показывает диаграмму расщепления энергетических уровней геометрии с симметрией C3v с основным состоянием 2E, которое является вырожденным. Геометрия C3v сформирована удлиненной тиоэфирной связью метионина в восстановленном центре. Неспаренные электроны приводят к эффекту Яна-Теллера. (iii) показывает диаграмму расщепления энергетических уровней основного состояния геометрии Cs с более длинной тиоэфирной связью и, соответственно, более короткой тиолатной связью. Это правильная геометрия белка синей меди. Это показывает отсутствие эффекта Яна-Теллера. Энергетическая диаграмма показывает, что асимметрия короткой связи Cu-S(Cys) и сильно искаженных углов связи Cu-L приводит к снятию вырожденности орбиталей и, следовательно, к устранению эффекта Яна-Теллера, что обусловлено слабым донором на Cu-S(Met) и сильным донором на Cu-S(Met).