Сравнивайте с английским: нажмите на абзац — оригинал откроется в окне. Кнопка EN под абзацем показывает его прямо в тексте.
Содержание
Введение
Химическое соединение
Chemical compound
Арсол, также называемый арсенолом или арсациклопентадиеном, является органоарсеническим соединением с формулой C4H4AsH. Он классифицируется как металлол и является изоэлектронным и структурно связанным с пирролом, за исключением того, что атом мышьяка замещает атом азота. В то время как молекула пиррола плоская, молекула арсола не плоская, и атом водорода, связанный с мышьяком, выступает за пределы молекулярной плоскости. Арсол обладает лишь умеренной ароматичностью, составляющей около 40% ароматичности пиррола.
Arsole, also called arsenole or arsacyclopentadiene, is an organoarsenic compound with the formula C4H4AsH. It is classified as a metallole and is isoelectronic to and related to pyrrole except that an arsenic atom is substituted for the nitrogen atom. Whereas the pyrrole molecule is planar, the arsole molecule is not, and the hydrogen atom bonded to arsenic extends out of the molecular plane. Arsole is only moderately aromatic, with about 40% the aromaticity of pyrrole.
Свойства
+Рассчитана геометрия и энергия инверсионного барьера E для некоторых молекул C4H4MH, где M – N, P, As, Sb и Bi. d(M–C), Åd(M–H), Åα(C–M–C), °E, kJ/mol N 1.37 1.01 1100 P 1.81 1.425 90.567 As 1.94 1.53 86125 Sb 2.14 1.725 80.5 160 Bi 2.24 1.82 78 220
+Calculated geometry and inversion barrier energy E for some C4H4MH moleculesM d(M C), Åd(M H), Åα(C M C), °E, kJ/mol N 1.37 1.01 1100 P 1.81 1.425 90.567As 1.94 1.53 86125 Sb 2.14 1.725 80.5 160 Bi 2.24 1.82 78 220
Сам арсол пока не был выделен экспериментально, но его молекулярная геометрия и электронная конфигурация были изучены теоретически. Расчеты также охватывали свойства простых производных арсола, в которых атомы водорода замещены другими атомами или небольшими углеводородными группами, и имеются экспериментальные данные о химических свойствах более сложных производных арсола. Аналогичная ситуация наблюдается и для других C4H4MH металлолов, где M = P, As, Sb и Bi.
Arsole itself has not been isolated experimentally yet, but the molecular geometry and electronic configuration of arsole have been studied theoretically. Calculations also addressed properties of simple arsole derivatives, where hydrogen atoms are substituted by other atoms or small hydrocarbon groups, and there are experimental reports on chemical properties of more complex arsole derivatives. The situation is similar for other C4H4MH metalloles where M = P, As, Sb and Bi.
Плоскость
Расчеты показывают, что в то время как молекула пиррола (C4H4NH) является плоской, фосфол (C4H4PH) и более тяжелые металлолы таковыми не являются, и их атом водорода, связанный с пниктогеном, простирается за пределы плоскости. Аналогичная тенденция прогнозируется для фторированных производных C4F4MH (M = N, P, As), но барьеры инверсии примерно на 50–100% выше. Плоскость теряется даже в пирроле, когда его азотно-связанный атом водорода замещается, например, фтором. Однако, плоскость оценивается в расчетах по энергии, необходимой для перехода между двумя конфигурациями, в которых связь M–H простирается влево или вправо от молекулярной плоскости. Однако, ненулевое (малое) значение этой энергии не обязательно означает, что молекула имеет низкую симметрию из-за возможности термического или квантового туннелирования между двумя конфигурациями. Ароматичность арсола и его производных обсуждается на протяжении многих лет как с экспериментальной, так и с теоретической точек зрения. Обзор 2005 года, в сочетании с квантово-химическими расчетами, пришел к выводу, что сам арсол является "умеренно" ароматичным, поскольку его кольцевой ток составляет 40% от кольцевого тока пиррола, который известен как ароматическое соединение. Однако сопоставимый кольцевой ток был рассчитан для циклопентадиена, который долгое время считался неароматическим. Или 1,4-дилитий-1,2,3,4-тетрафенилбутадиен с фениларсеновым дихлоридом (C6H5AsCl2) в эфире. Замена трихлорида мышьяка на фениларсеновый дихлорид в этой реакции дает 1-хлор-2,3,4,5-тетрафениларсол, который также образует желтые иглы, но с более низкой температурой плавления 182–184 °C. Пентафениларсол может быть далее окислен перекисью водорода, в результате чего образуются желтые кристаллы с температурой плавления 252 °C. Его также можно прореагировать с пентакарбонилом железа (Fe(CO)5) в изооктане при 150 °C с образованием твердого органоарсенического соединения с формулой C34H25As,Fe(CO)3. Реакция пентафениларсола с металлическим литием или калием дает 1,2,3-трифенилнафталин. Реакция фениларсенового дихлорида с линейными дифенилами приводит к образованию 1,2,5-трифениларсола (см. ниже), твердого вещества с температурой плавления около 170 °C. Это соединение образует различные анионы при обработке щелочными металлами.
Calculations suggest that whereas pyrrole (C4H4NH) molecule is planar, phosphole (C4H4PH) and heavier metalloles are not, and their pnictogen bonded hydrogen atom extends out of plane. A similar tendency is predicted for the fluorinated C4F4MH derivatives (M = N, P, As, ), but the inversion barriers are about 50–100% higher. The planarity is lost even in pyrrole when its nitrogen bonded hydrogen atom is substituted, e. g., with fluorine. However, the planarity is evaluated in calculation by the energy required to convert between the two configurations where the M H bond is extending left or right from the molecular plane. However, non zero (small) value of this energy does not necessarily mean the molecule has low symmetry, because of the possibility of thermal or quantum tunneling between the two configurations. Aromaticity of arsole and its derivatives has been debated for years both from experimental and theoretical points of view. A 2005 review combined with quantum chemical calculations concluded that arsole itself is "moderately" aromatic as its ring current is 40% that of pyrrole, which is known to be aromatic. However, comparable ring current was calculated for cyclopentadiene, which has long been regarded as non aromatic. or 1,4 dilithio 1,2,3,4 tetraphenylbutadiene with phenylarsenous dichloride (C6H5AsCl2) in ether. Substituting in this reaction arsenic trichloride for phenylarsenous dichloride yields 1 chloro 2,3,4,5 tetraphenylarsole, which also forms yellow needles but with a lower melting point of 182–184 °C. Pentaphenylarsole can further be oxidized with hydrogen peroxide resulting in yellow crystals with melting point of 252 °C. It can also be reacted with iron pentacarbonyl (Fe(CO)5) in isooctane at 150 °C to yield a solid organoarsenic compound with the formula C34H25As,Fe(CO)3. Reacting pentaphenylarsole with metallic lithium or potassium yields 1,2,3 triphenyl naphthalene. Reaction of phenylarsenous dichloride with linear diphenyls results in 1,2,5 triphenylarsole (see below), a solid with a melting point of about 170 °C. This compound forms various anions upon treatment with alkali metals.