Введение

Ингибирование фермента

Неконкурентное ингибирование – это тип ингибирования фермента, при котором ингибитор снижает активность фермента и связывается с ферментом с одинаковой эффективностью, независимо от того, связан ли с ним уже субстрат или нет. Это отличается от конкурентного ингибирования, при котором в присутствии ингибитора снижается сродство фермента к субстрату. Ингибитор может связываться с ферментом как до, так и после связывания с субстратом, но если его сродство к ферменту в одном из состояний выше, то он называется смешанным ингибитором. Как и многие другие ученые того времени, Леонор Михаэлис и Мод Ментен изучали реакцию, используемую для изменения состава сахарозы и ее расщепления на два продукта – фруктозу и глюкозу. Адриан Браун и Виктор Анри заложили основу для открытий в области кинетики ферментов, с которыми связаны имена Михаэлиса и Ментен. Они обнаружили, что глюкоза может спонтанно изменять свою форму, явление, известное как мутаротация, хотя оба соединения находились в декстроротаторной форме. Неучет этого фактора стал одной из основных причин неудач экспериментов Анри. Используя инвертазу для катализа инверсии сахарозы, они могли отслеживать скорость реакции фермента с помощью поляриметрии; таким образом, было установлено, что неконкурентное ингибирование происходит в реакции инверсии сахарозы под действием инвертазы. Либо можно определить аллостерическое ингибирование как определение неконкурентного ингибирования.

Механизм

Неконкурентное ингибирование моделирует систему, в которой ингибитор и субстрат могут быть связаны с ферментом одновременно. Когда субстрат и ингибитор связаны, комплекс фермент-субстрат-ингибитор не может образовывать продукт и может быть преобразован только обратно в комплекс фермент-субстрат или комплекс фермент-ингибитор. Неконкурентное ингибирование отличается от смешанного ингибирования тем, что ингибитор имеет одинаковое сродство как к ферменту, так и к комплексу фермент-субстрат. Например, в ферментативных реакциях гликолиза накопление фосфоенола катализируется пируваткиназой с образованием пирувата. Аланин – аминокислота, синтезируемая из пирувата, также ингибирует фермент пируваткиназу в процессе гликолиза. Аланин является неконкурентным ингибитором, поэтому он связывается вдали от активного центра с субстратом, чтобы последний все же мог стать конечным продуктом. Другой пример неконкурентного ингибирования – ингибирование гексокиназы в мозге глюкозо-6-фосфатом. Углероды 2 и 4 в глюкозо-6-фосфате содержат гидроксильные группы, которые вместе с фосфатом у углерода 6 присоединяются к комплексу фермент-ингибитор. Субстрат и фермент различаются по комбинациям групп, к которым прикрепляется ингибитор. Способность глюкозо-6-фосфата связываться в разных местах одновременно делает его неконкурентным ингибитором. Наиболее распространенный механизм неконкурентного ингибирования включает обратимое связывание ингибитора с аллостерическим центром, но ингибитор может действовать и другими способами, включая прямое связывание с активным центром. Он отличается от конкурентного ингибирования тем, что связывание ингибитора не препятствует связыванию субстрата, и наоборот, а лишь временно предотвращает образование продукта. Этот тип ингибирования снижает максимальную скорость химической реакции, не изменяя видимого аффинитета связывания катализатора с субстратом (Km<sub>app</sub> – см. кинетику Михаэлиса-Ментен). При добавлении неконкурентного ингибитора V<sub>max</sub> изменяется, а Km остается неизменным. Согласно графику Линевейвера-Берка, V<sub>max</sub> уменьшается при добавлении неконкурентного ингибитора, что на графике проявляется в изменении как наклона, так и точки пересечения с осью Y. Основное различие между конкурентным и неконкурентным ингибированием заключается в том, что конкурентное ингибирование влияет на способность субстрата связываться, замещая его ингибитором, что снижает аффинность фермента к субстрату. При неконкурентном ингибировании ингибитор связывается с аллостерическим центром и препятствует проведению химической реакции комплексом фермент-субстрат. Это не влияет на Km (аффинность) фермента (к субстрату). Неконкурентное ингибирование отличается от неконкурентного (анти-конкурентного) ингибирования тем, что оно все же позволяет субстрату связываться с комплексом фермент-ингибитор и образовывать комплекс фермент-субстрат-ингибитор, чего не происходит при анти-конкурентном ингибировании, которое препятствует связыванию субстрата с ферментом-ингибитором посредством конформационных изменений при аллостерическом связывании.

Пример: неконкурентные ингибиторы фермента CYP2C9

Неконкурентные ингибиторы фермента CYP2C9 включают нифедипин, траннилципромин, феноэтилизотиоцианат и 6-гидроксифлавон. Компьютерное моделирование докинга и анализ сконструированных мутантов указывают на то, что сайт неконкурентного связывания 6-гидроксифлавона соответствует описанному аллостерическому сайту связывания фермента CYP2C9.