Введение

Биологический процесс

Цитруллирование или деиминирование – это превращение аминокислоты аргинина в белке в аминокислоту цитруллин. Цитруллин не входит в число 20 стандартных аминокислот, кодируемых ДНК в генетическом коде. Вместо этого это результат посттрансляционной модификации. Цитруллирование отличается от образования свободной аминокислоты цитруллина как части цикла мочевины или в качестве побочного продукта ферментов семейства синтаз оксида азота. Ферменты, называемые аргининдеиминазами (ADI), катализируют деиминирование свободного аргинина, в то время как белковые аргининдеиминазы или пептидиларгининдеиминазы (PAD) заменяют первичную кетиминную группу (>C=NH) на кетонную группу (>C=O). Аргинин имеет положительный заряд при нейтральном pH, в то время как цитруллин не имеет чистого заряда. Это повышает гидрофобность белка, что может привести к изменениям в его сворачивании, влияя на структуру и функцию. Иммунная система может атаковать цитруллинированные белки, что приводит к аутоиммунным заболеваниям, таким как ревматоидный артрит (РА) и рассеянный склероз (РС). Фибрин и фибриноген могут быть предпочтительными местами для деиминирования аргинина в ревматоидных суставах. Тест на наличие антител к цитруллинированным белкам (АКП) обладает высокой специфичностью (88–96%) для ревматоидного артрита, примерно такой же чувствительностью, как и ревматоидный фактор (70–78%), для диагностики РА, и может быть обнаружен даже до начала клинических проявлений заболевания. Цитруллинированный виментин может быть аутоантигеном при РА и других аутоиммунных заболеваниях и используется для изучения РА. Кроме того, антитела к мутированному цитруллинированному виментину (MCV) могут быть полезны для мониторинга эффективности терапии РА. В ELISA-системе используется генетически модифицированный цитруллинированный виментин (MCV) – естественная изоформа виментина – для повышения эффективности теста. В реакции превращения аргинина в цитруллин один из концевых атомов азота боковой цепи аргинина заменяется на атом кислорода. Таким образом, положительный заряд аргинина (при физиологическом pH) нейтрализуется, что изменяет третичную структуру белка. В ходе реакции расходуется одна молекула воды и образуется аммиак в качестве побочного продукта.

Подтипы ПАД

ПАД обнаружены у хордатов, но не у низших животных. У млекопитающих выявлено пять изотипов PAD – PAD1, PAD2, PAD3, PAD4 и PAD6. Ранее считалось, что PAD5 является уникальным изотипом у человека, однако было показано, что он гомологичен PAD4. Также было установлено, что PAD2 взаимодействует с виментином в скелетных мышцах и макрофагах, вызывая деполимеризацию филаментов, что указывает на его роль в апоптозе. Метилирование и фосфорилирование МБП активны в процессе миелиногенеза. На ранних стадиях развития ЦНС эмбриона деиминация МБП играет ключевую роль в формировании миелиновой оболочки. У взрослых деиминация МБП наблюдается при демиелинизирующих заболеваниях, таких как рассеянный склероз. МБП может по-разному влиять на различные типы клеток в каждом конкретном случае. Экспрессия PAD3 связана с модификацией овечьей шерсти. Цитруллинирование трихоялина обеспечивает его связывание и сшивание кератиновых филаментов, направляя рост волокна шерсти. Основным изотипом, ответственным за это, является PAD4, который деиминирует аргинины и/или монометилированные аргинины в гистонах 3 и 4, подавляя эффекты метилирования аргинина.

Аутоиммунные заболевания

При ревматоидном артрите и других аутоиммунных заболеваниях, таких как псориатический артрит, системная красная волчанка и синдром Шегрена, аутоантитела часто атакуют цитруллинированные белки. Обнаружение антител к цитруллинированным белкам является стандартным тестом для диагностики ревматоидного артрита и связано с более тяжелым течением заболевания. Цитруллинированные белки также обнаруживаются в клеточном детрите, сопровождающем разрушение клеток при болезни Альцгеймера, а также после курения сигарет. Таким образом, цитруллинирование, по-видимому, является частью механизма, стимулирующего иммунную систему при аутоиммунных заболеваниях. Однако цитруллинированные белки также могут быть найдены в здоровой слизистой оболочке толстой кишки. Первый всесторонний учебник по деиминации был опубликован в 2014 году.

Обнаружение цитруллированных пептидов и белков

Цитруллированные пептиды и белки могут быть обнаружены с использованием антител, нацеленных на цитруллированные остатки, или с помощью протеомных технологий, основанных на масс-спектрометрии. Цитруллинирование аргинина приводит к увеличению моноизотопной массы на +0,984016 Да, которое можно измерить с помощью масс-спектрометрии. Сдвиг массы близок к разнице в массе между различными изотопами пептида (+1,008665), которую можно ошибочно принять за цитруллинированный пептид, особенно на приборах с низким разрешением. Однако это менее актуально для современных масс-спектрометров высокого разрешения и высокой точности. Кроме того, сдвиг массы идентичен сдвигу массы, вызванному деамидированием боковой цепи аминокислот аспарагина или глутамина, которые являются распространенными модификациями. Остатки цитруллина могут быть химически модифицированы бутандионом или биотинилированы перед анализом, что приводит к другому сдвигу массы, и эта стратегия успешно использовалась для облегчения идентификации с помощью масс-спектрометрии. Другой подход заключается в использовании нейтральной потери изоциановой кислоты (HNCO) из остатков цитруллина при низкоэнергетической коллизионной индуцированной диссоциации в масс-спектрометрах. Эта потеря вызывает сдвиг массы на -43,0058 Да, который может быть использован масс-спектрометрами для преимущественного отбора цитруллинированных пептидов для фрагментации (секвенирования). Наконец, можно использовать потерю положительного заряда при физиологическом pH, вызванную цитруллинированием. Перед протеомным анализом "снизу вверх" белки ферментативно расщепляются на пептиды. Обычно используется протеаза трипсин, которая расщепляет после положительно заряженных остатков аргинина и лизина. Однако трипсин не способен расщеплять после остатка цитруллина, который является нейтральным. Неполное расщепление после цитруллинового остатка в сочетании с правильным сдвигом массы может быть использовано в качестве специфичного и чувствительного маркера цитруллинирования, и эта стратегия совместима со стандартными рабочими процессами протеомики "снизу вверх".