Кіріспе

[C(O)–CH2] тізбегінен алынған табиғи органикалық қосылыстар

Органикалық химияда поликетидтер – кетон (|>C\dO, немесе оның тотыққан түрлері) және метилен (|>CH2) топтарының кезектесіп орналасқан тізбегінен тұратын прекурсор молекуласынан туындаған табиғи өнімдер класы: |[\sC(\dO)\sCH2\s] {n}|. 20-ғасырдың басында зерттелген поликетидтердің ашылуы, биосинтезі және қолданылуы дамып келеді. Бұл май қышқылдарының синтезіне ұқсас күрделі биосинтез нәтижесінде пайда болатын үлкен және әртүрлі қосалқы метаболиттер тобы. Осы әртүрлілігінің арқасында поликетидтердің түрлі дәрілік, ауыл шаруашылығы және өнеркәсіптік қолданыс салалары бар. Көптеген поликетидтер дәрілік қасиеттеріне ие немесе күшті уыттылық көрсетеді. Биотехнология табиғи поликетидтерді анықтауға және жаңа немесе жақсартылған биоактивтілігі бар поликетидтердің пайда болуына мүмкіндік берді.

Тарих

Табиғи түрде әртүрлі өсімдіктер мен организмдер өндіретін поликетидтер 19 және 20 ғасырларда олар туралы зерттеулер басталар алдында адамдар қолданысына келген. 1893 жылы Дж. Норман Колли дегидрацеттік қышқылды барий гидроксидімен қыздырып, пирон сақинасын трикетидке ашып, орцинолдың байқалатын мөлшерін синтездеді. 1903 жылы Коллидің трикетон поликетид аралық зерттеулері бірнеше кетен тобы бар қосылыстар арасында жүретін конденсацияны көрсетіп, «поликетидтер» терминін енгізді. Поликетидтердің биосинтезі 1955 жылға дейін толық түсініксіз болды. 1980 және 1990 жылдары генетика саласындағы жетістіктер поликетидтерге байланысты гендерді бөліп алып, олардың биосинтезін түсінуге мүмкіндік берді.

Ашылу

Поликетидтер бактерияларда, саңырауқұлақтарда, өсімдіктерде және кейбір теңіз организмдерінде пайда болады. Алғашқы кезде табиғи поликетидтердің табылуы, биоактивтілік сынақтарына негізделген органикалық химиялық тазарту әдістері арқылы, нақты организм өндіретін қосылыстарды бөліп алумен байланысты болды. Кейін пайда болған технологиялар, биосинтезді түсіну үшін гендерді бөліп алуға және оларды гетерологты түрде экспрессиялауға мүмкіндік берді. Сонымен қатар, биотехнологияның одан әрі дамуы, белгілі поликетидтерге ұқсас ферменттерді қолдана отырып, жаңа поликетидтерді табу үшін метагеномика және геномдық іздеуді пайдалануға жол ашты.

Биосинтез

Поликетидтер эукариоттық май қышқылдарының синтезіне ұқсас, бірақ көбінесе одан әлдеқайда үлкен полипептидтер арқылы синтезделеді. Бірінші конденсация нәтижесінде ацетоацетил тобы, яғни дикетид пайда болады. Ал келесі конденсациялардан трикетидтер, тетракетидтер және т.б. түзіледі. Кофермент А-ға қосылатын басқа бастауыш бірліктеріне изобутират, циклогексанкарбоксилат, малонат және бензоат жатады. PKS – әртүрлі домендерден тұратын көп доменді ферменттер немесе фермент кешені. Минималды поликетид синтезасы (бастауыш және кеңейтім бірліктерін сатылап конденсациялайтын ацилтрансфераза мен кетосинтазадан тұрады) құратын поликетид тізбектері дерлік әрқашан өзгертіледі. Әрбір поликетид синтезасы әр поликетид тізбегі үшін ерекше, себебі олар карбонил тобын гидроксилге (кеторедуктаза арқылы), олефинге (дегидратаза арқылы) немесе метиленге (эноилредуктаза арқылы) тотықтыратын домендердің әртүрлі комбинацияларын қамтиды. Поликетид қаңқасының биосинтезінің аяқталуы да әртүрлі болуы мүмкін. Кейде тиоэстераза тиоэстер байланысын гидратациялау арқылы поликетидті босатады (май қышқылдарының синтезіндегідей, сызықты поликетид қаңқасын құру үшін). Дегенмен, егер су белсенді орынға жете алмаса, гидратация реакциясы жүрмейді және макроциклді поликетидті құрайтын ішкі молекулалық реакция болуы мүмкін. Тағы бір мүмкіндік – тиоэстеразаның қатысуынсыз спонтанды гидролиз.

Кестелеуден кейінгі ферменттер

Поликетидтің негізгі құрылымдарына одан әрі өзгерістер енгізу мүмкін. Бұл глюкозилтрансфераза арқылы гликозилдеуді немесе монооксигеназа арқылы тотығуды қамтиды. Сол сияқты, циклдеу және ароматизация циклдаза арқылы енгізілуі мүмкін, кейде поликетидтің энол таутомерлері арқылы жүреді. Бұл ферменттер поликетид синтетазасының домендерінің құрамына кірмейді. Олар поликетид синтетазасы гендеріне жақын геномдағы гендер кластерлерінде табылады.

Жіктеу

Поликетидтер – құрылымдық жағынан алуан түрлі отбасы. Поликетидтердің әртүрлі кіші топтары бар, олардың ішінде: ароматикалықтар, макролактондар/макролидтер, декалин сақинасы бар, полиэфирлер және полиендер. Бұл кіші топтардан өзге, рибосомалық емес пептидтермен біріккен поликетидтер де кездеседі (гибридті NRP PK және PK NRP). Рибосомалық емес пептидтерді құрастыру жүйелері поликетид синтетазаларында қолданылатын сияқты тасымалдаушы ақуыздарды пайдаланатындықтан, екі жүйенің бірігуі гибридтердің пайда болуына әкелді, нәтижесінде қаңқа құрылымында азот бар полипептидтер және аминқышқылдарында кездесетін күрделі функционалдық топтар пайда болды.

Қолданбалар

Поликетидті антибиотиктер, зеңге қарсы препараттар, цитостатиктер, холестерин деңгейін төмендетуші, паразитке қарсы препараттар коммерциялық қолданыста.

Дәрілік

10 000-нан астам поликетидтер белгілі, олардың 1%-ы дәрілік әрекетке ие болу мүмкіндігіне ие. Поликетидтер ең көп сатылатын фармацевтикалық препараттардың 20%-ын құрайды, олардың жалпы әлемдік кірісі жылына 18 миллиард АҚШ долларынан астам. + Поликетидтер: Гельданамицин, антибиотик. Доксициклин, антибиотик. Эритромицин, антибиотик. Афлатоксин B1 – белгілі канцерогенді қосылыс.

Ауыл шаруашылығы

Поликетидтер егістіктерді қорғау үшін пестицидтер ретінде пайдаланылуы мүмкін.

Өнеркәсіптік

Поликетидтер пигментация және диеталық флавоноидтар сияқты өнеркәсіптік мақсаттар үшін қолданылуы мүмкін.

Биотехнология

Протеин инженериясы табиғатта табылмайтын поликетидтерді жасауға мүмкіндік берді. Мысалы, PKS-тің модулдік құрылымы домендерді алмастыруға, қосуға немесе жоюға ықпал етеді. Жинау желілеріне әртүрлілік енгізу арқылы, жоғары биоактивтілігі немесе жаңа биоактивті қасиеттері бар жаңа поликетидтерді табуға болады. Сонымен қатар, геномдық іздеу жаңа табиғи поликетидтерді және олардың жинау желілерін анықтауға көмектеседі.