Введение

Триплетное состояние молекулы диоксигена

Chembox
| Name =
| ImageFile = Triplet dioxygen.png
| ImageFile3 =
| OtherNames =
| IUPACName = Триплетный кислород
| SystematicName = Диоксиданидил (заместительный) диоксиген(2•)(триплет) более стабилен в триплетном состоянии, чем в синглетном. Согласно теории молекулярных орбиталей, электронная конфигурация триплетного кислорода содержит два электрона, занимающих две π-молекулярные орбитали (МО) одинаковой энергии (то есть вырожденные МО). В соответствии с правилами Хунда, они остаются неспаренными и с параллельными спинами, что объясняет парамагнетизм молекулярного кислорода. Эти частично заполненные орбитали имеют антисвязывающий характер, уменьшая общий порядок связи молекулы до 2 по сравнению с максимальным значением 3, которое наблюдается, когда эти антисвязывающие орбитали остаются полностью незаполненными, как в динитрогене. Молекулярный терм-символ триплетного кислорода – 3Σ. Спин

Спины двух электронов в вырожденных орбиталях (s = спины) приводят к 2 × 2 = 4 независимым спиновым состояниям. Обменное взаимодействие разделяет их на синглетное состояние (общий спин S = 0) и набор из 3 вырожденных триплетных состояний (S = 1). В соответствии с правилами Хунда, триплетные состояния энергетически более выгодны и соответствуют основному состоянию молекулы с общим спином электрона S = 1. Возбуждение в состояние S = 0 приводит к гораздо более реактивному, метастабильному синглетному кислороду. Структура Льюиса

Поскольку молекула в основном состоянии имеет ненулевой спиновый магнитный момент, кислород является парамагнитным, то есть может притягиваться к полюсам магнита. Таким образом, структура Льюиса O=O, где все электроны спарены, неточно отражает природу связи в молекулярном кислороде. Однако альтернативная структура •O–O• также неадекватна, поскольку предполагает одинарную связь, в то время как экспериментально определенная длина связи 121 пм значительно короче, чем длина одинарной связи в перекиси водорода (HO–OH), которая составляет 147,5 пм. Это указывает на то, что триплетный кислород имеет более высокий порядок связи. Для правильного объяснения наблюдаемого парамагнетизма и короткой длины связи одновременно необходимо использовать теорию молекулярных орбиталей. В рамках теории молекулярных орбиталей кислород-кислородная связь в триплетном диоксигене лучше описывается как одна полная σ-связь и две π-полусвязи, каждая из которых обусловлена двухцентровой трехэлектронной (2c 3e) связью, что дает суммарный порядок связи равный двум (1 + 2×), а также учитывает спиновое состояние (S'' = 1). В случае триплетного диоксигена каждая 2c 3e связь состоит из двух электронов в πu-связывающей орбитали и одного электрона в πg-антисвязывающей орбитали, что вносит вклад в суммарный порядок связи. Обычные правила построения структур Льюиса необходимо модифицировать для учета молекул, таких как триплетный диоксиген или оксид азота, которые содержат 2c 3e связи. В этом отношении нет единого мнения; Полинг предложил использовать три близко расположенные коллинеарные точки для представления трехэлектронной связи (см. иллюстрацию).

Наблюдение в жидком состоянии

Обычный экспериментальный способ наблюдения парамагнетизма диоксигена — охладить его до жидкого состояния. Если жидкий кислород налить между полюсами сильных, близко расположенных магнитов, он может зависнуть в воздухе. Или магнит может притягивать струю жидкого кислорода во время наливания. Результирующий магнитный момент, обусловленный полным спином электронов, объясняет эти наблюдения.

Реакция

Необычная электронная конфигурация препятствует прямой реакции молекулярного кислорода со многими другими молекулами, которые часто находятся в синглетном состоянии. Однако триплетный кислород легко реагирует с молекулами в дублетном состоянии, образуя новый радикал. Для сохранения спинового квантового числа в реакции триплетного кислорода с молекулой с закрытой оболочкой (находящейся в синглетном состоянии) потребовалось бы триплетное переходное состояние. Дополнительная энергия, необходимая для этого, достаточна для предотвращения прямой реакции при комнатной температуре со всеми, кроме наиболее реакционноспособных субстратов, например, с белым фосфором. При более высоких температурах или в присутствии подходящих катализаторов реакция протекает легче. Например, большинство горючих веществ характеризуются температурой самовоспламенения, при которой они воспламеняются в воздухе без внешнего пламени или искры.

Внешние источники

http://meta synthesis. com/webbook/16 diradical/diradical. html - это