Введение

Изатин, также известный как трибулин, — это органическое соединение, производное индола, с формулой C8H5NO2. Соединение впервые было получено Отто Линне Эрдманом и Огюстом Лораном в 1840 году как продукт окисления красителя индиго азотной и хромовой кислотами. Изатин — хорошо известный природный продукт, который можно обнаружить в растениях рода Isatis, в Couroupita guianensis, а также у человека как метаболический продукт адреналина. Он выглядит как красно-оранжевый порошок и обычно используется в качестве строительного блока для синтеза широкого спектра биологически активных соединений, включая противоопухолевые, противовирусные, анти-ВИЧ и противотуберкулезные средства. Изатиновое ядро также отвечает за цвет красителей «майский синий» и «майский жёлтый».

Методология Сандмейера

Методология Зандмейера – старейший и наиболее прямой способ синтеза изотина. Метод включает конденсацию хлорального гидрата с первичным ариламином (например, анилином) в присутствии гидроксиламина гидрохлорида в водном растворе сульфата натрия с образованием α-изонитрозоацетанилида. Выделение этого промежуточного соединения и последующая электрофильная циклизация, катализируемая сильными кислотами (например, серной кислотой), приводит к образованию изотина с выходом более 75%.

Методология Столле

Методика Столле считается лучшей альтернативой методологии Сандмейера для синтеза как замещенных, так и незамещенных изотинов. В этом случае первичные или вторичные ариламины конденсируют с оксалильным хлоридом с образованием промежуточного продукта хлорооксалиланилида, который затем циклизуется в присутствии кислоты Льюиса (например, трихлорида алюминия, тетрахлорида титана, трифторида бора и т.д.).

Другие процедуры

Более современные подходы к синтезу N-замещенных изотинов включают прямое окисление коммерчески доступных замещенных индолов или оксиндолов различными окислителями, такими как TBHP, IBX SO3K, tBuONO и другие.

Реактивность

Наличие ароматического кольца, кетона и γ-лактамового фрагмента наделяет изатин редкой способностью выступать как в роли электрофила, так и в роли нуклеофила: он действительно вступает в огромное количество реакций, таких как N-замещения, электрофильное ароматическое замещение в положениях C-5 и C-7 фенильного кольца, нуклеофильное присоединение к карбонильной группе в положении C-3, хемоселективные восстановления, окисления, расширение цикла и спироаннулирование. Благодаря этой уникальной реакционной способности, изатин считается одним из наиболее ценных синтонов в органическом синтезе.

N-замена

N-функционализация изотинового ядра может быть легко получена депротонированием аминогруппы с образованием соответствующей натриевой или калиевой соли и последующим добавлением электрофила (например, алкил- или ацилгалогенидов). С другой стороны, N-арилирование обычно достигается с помощью реакций кросс-сочетания с арилгалогенидами, катализируемых соединениями меди или палладия.

Расширение кольца

В области органического синтеза расширение кольца считается ценной реакцией, поскольку позволяет получать циклические соединения среднего размера (7-9 атомов), которые трудно синтезировать "классическими" методами. На сегодняшний день опубликовано лишь несколько работ, посвященных расширению кольца производных изатина. Первая из них – кислотно-каталитическая многокомпонентная реакция в одну стадию с участием изатинов, аминоурацилов и изооксазолонов, приводящая к образованию изоксазохинолинов – важных строительных блоков в медицинской химии. В другой многокомпонентной реакции в одну стадию уникальное расширение на два атома углерода было достигнуто при взаимодействии изатина с инден-1,3-дионом и N-замещенным пиридиниевым бромидом с образованием дибензо[b,d]азепин-6-онов.

Нуклеофильная добавка C-2/C-3

Изатин подвергается нуклеофильному присоединению к карбонильным группам в положениях C2 и C3. Региоселективность процесса сильно зависит как от субстрата (свойства заместителей в изатиновом ядре, особенно связанных с атомом азота), так и от условий реакции (растворитель, температура и т.п.). В некоторых случаях нуклеофильное присоединение может сопровождаться вторичными реакциями (например, циклизацией, расширением цикла, раскрытием цикла и т.д.).

Окисление

Окисление изотина перекисью водорода (окисление Бейера-Виллигера) или хромовым ангидридом приводит к образованию изоатоинового ангидрида – соединения, широко используемого как в гербицидах, так и в медицинской химии. Использование пероксидисульфатной кислоты приводит к образованию соединений 1,4-бензоксазина, которые являются красным компонентом индиго-пигмента и обладают высокой цитотоксической активностью.

Сокращение

Редукция неамидной карбонильной группы очевидно приводит к образованию оксиндола.