Введение

Реакция замещения с карбокатионным промежуточным соединением.

Реакция одномолекулярного нуклеофильного замещения (SN1) — это реакция замещения в органической химии. Символ механизма Хьюза-Инггольда выражает два свойства: "SN" обозначает "нуклеофильное замещение", а "1" указывает на то, что стадией, определяющей скорость, является одномолекулярная стадия. Таким образом, уравнение скорости часто представляется как имеющее зависимость первого порядка от субстрата и нулевой порядок от нуклеофила. Эта зависимость справедлива в ситуациях, когда количество нуклеофила значительно превышает количество промежуточного соединения. Однако уравнение скорости может быть более точно описано с использованием кинетики стационарного состояния. Реакция протекает через карбокатионный промежуточный продукт и обычно наблюдается в реакциях вторичных или третичных алкилгалогенидов в сильно основных условиях или, в сильно кислых условиях, со вторичными или третичными спиртами. В случае первичных и вторичных алкилгалогенидов протекает альтернативная реакция SN2. В неорганической химии реакция SN1 часто называется диссоциативным замещением. Этот путь диссоциации хорошо описывается цис-эффектом. Механизм реакции был впервые предложен Кристофером Инггольдом и соавторами в 1940 году. Эта реакция мало зависит от силы нуклеофила, в отличие от механизма SN2. Этот тип механизма включает в себя две стадии. Первая стадия — ионизация алкилгалогенида в присутствии водного ацетона или этилового спирта. Эта стадия приводит к образованию карбокатиона в качестве промежуточного продукта. На первой стадии механизма SN1 образуется плоский карбокатион, и, следовательно, атака нуклеофила (вторая стадия) может происходить с обеих сторон, приводя к образованию рацемической смеси, однако полная рацемизация обычно не происходит. Это связано с тем, что нуклеофильный реагент атакует карбокатион еще до того, как уходящий галогенид-ион достаточно удалится от него. Отрицательно заряженный галогенид-ион экранирует карбокатион от атаки с передней стороны, и предпочтительной является атака с обратной стороны, приводящая к инверсии конфигурации. Таким образом, конечный продукт, безусловно, представляет собой смесь энантиомеров, но энантиомеры с инвертированной конфигурацией преобладают, и полная рацемизация не наблюдается.

Стереохимия

Карбокатионный интермедиат, образующийся на стадии, определяющей скорость реакции (RDS), представляет собой sp2-гибридизированный углерод с тригональной планарной молекулярной геометрией. Это позволяет нуклеофильной атаке происходить двумя различными способами – с обеих сторон плоской молекулы. Если ни один из подходов не является предпочтительным, то оба пути реализуются в равной степени, приводя к образованию рацемической смеси энантиомеров, если реакция протекает в стереоцентре. Это иллюстрируется ниже на примере реакции SN1 3-хлор-3-метилгексана с иодид-ионом, в результате которой образуется рацемическая смесь 3-иод-3-метилгексана:

Однако может наблюдаться преобладание одного стереоизомера, поскольку отходящая группа может оставаться вблизи карбокатионного интермедиата в течение короткого времени и затруднять нуклеофильную атаку. Это отличается от механизма SN2, который является стереоспецифическим, при котором стереохимия всегда инвертируется, поскольку нуклеофил атакует с противоположной стороны отходящей группы.

Побочные реакции

Две распространенные побочные реакции – это реакции элиминирования и перегруппировка карбокатиона. Если реакция проводится в теплых или горячих условиях (которые способствуют увеличению энтропии), то, скорее всего, будет преобладать элиминирование E1, приводящее к образованию алкена. При более низких температурах реакции SN1 и E1 конкурируют друг с другом, и становится сложно сместить равновесие в пользу одной из них. Даже при проведении реакции в холодных условиях может образовываться некоторое количество алкена. Если попытаться провести реакцию SN1 с использованием сильноосновного нуклеофила, такого как гидроксид-ион или метоксид-ион, алкен образуется снова, но уже по механизму E2-элиминирования. Это особенно вероятно при нагревании реакции. Наконец, если карбокатионный интермедиат может перегруппироваться в более стабильный карбокатион, то будет получен продукт, образованный из более стабильного карбокатиона, а не простой продукт замещения.